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隨著全球?qū)沙掷m(xù)能源和低碳技術(shù)的追求，將溫室氣體CO?電還原為（CO₂RR）有價(jià)值的化學(xué)品成為研究熱點(diǎn)。傳統(tǒng)的堿性膜電極組件（MEA）中具有促進(jìn)多碳（C₂₊）產(chǎn)物法拉第效率（FE）、使用廉價(jià)金屬作為陽極催化劑以及高電導(dǎo)率等優(yōu)勢(shì)。然而在堿性條件下，基于陰離子交換膜的MEA中（AEM-MEA）的CO₂還原會(huì)形成碳酸（氫）根離子進(jìn)而導(dǎo)致嚴(yán)重的鹽沉積和CO₂跨膜遷移（CO₂ crossover）?；陔p極膜（BPM）的MEA（BPM-MEA）在堿性條件下可以防止碳酸（氫）鹽的形成，BPM內(nèi)的水解離（WD）催化劑產(chǎn)生H⁺能與碳酸（氫）鹽再生成CO₂。然而BPM提供的高質(zhì)子通量導(dǎo)致催化劑表面的析氫反應(yīng)占據(jù)主導(dǎo)地位。

基于此，蘇州大學(xué)王昱沆教授團(tuán)隊(duì)開發(fā)出一種三層聚合物電解質(zhì)（TPE）策略，顯著提高了堿性電解槽中CO?到C₂₊產(chǎn)品的高效碳轉(zhuǎn)化效率。該結(jié)構(gòu)由多孔的陰離子交換膜（PAEM）和BPM組成。PAEM作為質(zhì)子阻隔層，在催化劑Cu周圍創(chuàng)造了有利于將CO?轉(zhuǎn)化為乙烯（C₂H₄）的高局部堿度環(huán)境。同時(shí)，在PAEM與BPM的界面上，Cu表面形成的碳酸（氫）根離子與BPM提供的H⁺發(fā)生反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)CO₂原位再生。

與傳統(tǒng)AEM-MEA相比，TPE-MEA在CO₂還原過程中展現(xiàn)出更高的原位CO₂再生通量和更為穩(wěn)定的陽極液pH值，表明TPE結(jié)構(gòu)有效促進(jìn)CO2的再生并且抑制CO₂跨膜遷移。在140 mA cm^-2下，CO₂損失（包括CO₂跨膜遷移和鹽沉積）在TPE-MEA中的在所有測量的流量下保持在7%以下。

在TPE-MEA中，作者進(jìn)一步探究了催化劑載量和KOH的濃度對(duì)于CO₂RR的影響。作者發(fā)現(xiàn)1.5 mg cm^-2 Cu₂O和1 M KOH有利于CO₂還原為C₂₊產(chǎn)物。適當(dāng)?shù)卦黾哟呋瘎┹d量能夠增大反應(yīng)活性位點(diǎn)促進(jìn)反應(yīng)發(fā)生，過高的催化劑載量則會(huì)增加催化劑層厚度，并超過CO₂的傳遞距離，導(dǎo)致活性位點(diǎn)附近CO₂不足，析氫反應(yīng)活性上升。另外，適當(dāng)?shù)腒⁺會(huì)促進(jìn)CO₂到C₂₊產(chǎn)物的生成，過高的K⁺濃度則導(dǎo)致碳酸鹽沉積阻礙反應(yīng)發(fā)生。

使用優(yōu)化后的催化劑載量和KOH濃度，作者在TPE-MEA中分別獲得了46%的C₂H₄法拉第效率和64%的C₂₊產(chǎn)物法拉第效率。140 mA cm^-2電流密度下，CO₂到C₂H₄單程轉(zhuǎn)化率（SPC）達(dá)到了32%，超過了AEM-MEA的理論極限（即25%），并相比于AEM-MEA提高了5倍。同時(shí)，CO₂的總SPC也達(dá)到了83%。TPE-MEA能夠在140 mA cm?2維持著接近47 h的穩(wěn)定運(yùn)行。進(jìn)一步與甲醛反應(yīng)耦合后，TPE-MEA在100 mA cm^-2的電流密度下實(shí)現(xiàn)了2.3 V的低電解槽壓，相比相同電解槽結(jié)構(gòu)的CO2RR/OER節(jié)省32%的能耗。

綜上所述，本研究通過開發(fā)TPE膜電極組件來克服堿性電解槽中CO₂RR面臨的碳酸（氫）鹽問題，不僅展示了膜工程在推動(dòng)CO₂轉(zhuǎn)化技術(shù)發(fā)展的巨大潛力，還為未來實(shí)現(xiàn)高效、可持續(xù)的電化學(xué)CO₂利用提供了新途徑。