在各種先進的儲能系統(tǒng)中，鋰硫電池(LSBs)因高理論比容量(1675 mAh g-1)、高能量密度(2600 Wh kg-1)、低成本、環(huán)境友好成為最有前途的儲能系統(tǒng)之一。電解質(zhì)是LSBs的關(guān)鍵材料，電池性能往往對電解質(zhì)表現(xiàn)出很強的組分敏感性。與傳統(tǒng)的“單溶劑和單鹽”電解質(zhì)不同，多組分電解質(zhì)一般由一種以上溶劑和鋰鹽組成，其組分間存在著復(fù)雜的溶劑化效應(yīng)，因此合理設(shè)計多組分電解質(zhì)可以充分利用組分間的協(xié)同作用，發(fā)揮組分各自的優(yōu)勢，從而能夠大幅優(yōu)化競爭溶劑化關(guān)系，從根本上改變電解質(zhì)的微環(huán)境。此外，多組分電解質(zhì)在調(diào)節(jié)多硫化物的溶解度和溶劑化結(jié)構(gòu)中也起著重要作用，并在與鋰負極接觸時顯著影響固體電解質(zhì)界面(SEI)的穩(wěn)定性和均勻性。因此，優(yōu)化電解質(zhì)配方是最大限度發(fā)揮電解質(zhì)中多組分協(xié)同作用的關(guān)鍵。 在電解質(zhì)組分優(yōu)化工作中，對于各組分的比例的調(diào)整過程是十分復(fù)雜的，且每增加一個組分，相關(guān)工作量必定呈指數(shù)增長。此時，依靠人工優(yōu)化費時費力，嚴重阻礙了電解質(zhì)材料的研發(fā)進程。如將機器學(xué)習(xí)(ML)作為輔助用以優(yōu)化電解質(zhì)，則可大幅減少試錯成本，加快研發(fā)周期。但獲取高通量大數(shù)據(jù)必然要付出高昂的工作量和時間成本，這對基于有限小數(shù)據(jù)的材料研究并不友好。在受控實驗條件下收集小樣本以獲得高質(zhì)量的小型數(shù)據(jù)集，消耗更少的資源來獲得更多信息，對于探索和理解復(fù)雜因果關(guān)系非常有利。在此背景下，小數(shù)據(jù)主動學(xué)習(xí)策略開始被廣泛應(yīng)用于材料研發(fā)，旨在通過指導(dǎo)實驗與理論計算有機結(jié)合，達到協(xié)同優(yōu)化設(shè)計的目的。 文章首先綜述了多組分電解質(zhì)中各組分之間存在的復(fù)雜的相互作用關(guān)系，其次探討了多組分電解質(zhì)對多硫化物溶解和溶劑化的影響以及電解質(zhì)對SEI的影響。最后，針對多組分電解質(zhì)設(shè)計過程中面臨的挑戰(zhàn)，提出了ML輔助策略，以實現(xiàn)對電解質(zhì)微環(huán)境的精細調(diào)控，完成高性能多組分電解質(zhì)的優(yōu)化?？偟膩碚f，文章展望了一種主動學(xué)習(xí)-實驗驗證的多組分電解質(zhì)設(shè)計模式，希望能夠推動ML在優(yōu)化多組分電解質(zhì)中的發(fā)展。
論文信息 Design and Optimization of Multicomponent Electrolytes for Lithium-Sulfur Battery: A Machine Learning Concept and Outlook Yanhui Qiu, Xintao Zuo, Lichao Fu, Dapeng Liu, Yu Zhang ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202400754
