鎂金屬因高體積容量、低還原電位以及豐富的自然儲量等優(yōu)勢,被認為是后鋰電池時代最具應用潛力的負極材料。然而,鎂的不均勻沉積和無序剝離行為導致了枝晶生長和負極結(jié)構(gòu)的不可逆損壞等問題,嚴重制約著鎂金屬電池的發(fā)展和應用。近年來,晶相調(diào)控和表界面修飾策略在誘導金屬均勻形核/沉積和抑制枝晶生長等方面受到了廣泛關注。然而,這些改進策略往往存在耐久性差、制備工藝繁瑣等問題,制約著金屬電池的實際應用。 近日,西北工業(yè)大學黃維院士團隊艾偉教授課題組通過一步酸刻蝕策略,構(gòu)建了一種具有高(002)晶面暴露比的鎂納米片陣列(稱為(002)-Mg),實現(xiàn)了鎂的均勻形核和致密沉積,顯著提升了鎂金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性。
表面能計算解釋了(101)和(100)晶面的優(yōu)先刻蝕機理,XRD、2D WAXS、SEM和AFM表征有力地證明了(002)-Mg所具有的高(002)晶面暴露比和納米片陣列結(jié)構(gòu)的屬性。 通過吸附能計算、相場模擬和原位光學檢測,研究了晶面結(jié)構(gòu)和表面形態(tài)對鎂沉積行為的影響作用:具有高堆積密度和低晶體活性的(002)晶面可以誘導鎂的均勻形核和致密沉積,減少副反應的發(fā)生;納米片陣列結(jié)構(gòu)可以調(diào)控電極表面的電場分布和離子通量,提高離子傳輸動力學。 最終,該(002)-Mg電極在鎂金屬電池中表現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學性能,所組裝的軟包電池展現(xiàn)出了巨大的實用化潛力。該工作通過改變鎂的晶體結(jié)構(gòu)和表面形態(tài),為鎂金屬電池的發(fā)展和應用提供了新的見解。 論文信息 Enhancing Reversibility and Stability of Mg Metal Anodes: High-Exposure (002) Facets and Nanosheet Arrays for Superior Mg Plating/Stripping Jingxuan Bi, Zhenkai Zhou, Junhui Li, Boxin Li, Xiaojie Sun, Yuhang Liu, Ke Wang, Guowei Gao, Dr. Zhuzhu Du, Prof. Wei Ai, Prof. Wei Huang 文章第一作者為西北工業(yè)大學博士研究生畢經(jīng)煊。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202407770