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在核心生命過程中，分子運(yùn)動(dòng)的作用至關(guān)重要，這一點(diǎn)啟發(fā)了跨學(xué)科的研究者們對(duì)開發(fā)人工分子機(jī)器的研究興趣。在這一前沿領(lǐng)域，機(jī)械互鎖分子被譽(yù)為構(gòu)建分子機(jī)器的理想藍(lán)圖或基礎(chǔ)構(gòu)件。其中，構(gòu)建具有圓偏振發(fā)光性質(zhì)的機(jī)械互鎖分子，有助于進(jìn)一步拓展這類分子在生物醫(yī)學(xué)和光學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用前景。然而，由于缺乏有效的實(shí)驗(yàn)手段實(shí)現(xiàn)對(duì)圓偏振發(fā)光動(dòng)力學(xué)的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，人們對(duì)圓偏振發(fā)光的產(chǎn)生和消退機(jī)制的理解仍然有限。這一機(jī)制性研究的空白限制了人們?cè)诶硇灾笇?dǎo)下對(duì)分子進(jìn)行進(jìn)一步地設(shè)計(jì)和開發(fā)。

近日，華東師范大學(xué)陳縉泉教授課題組搭建了國(guó)際首臺(tái)飛秒-納秒時(shí)間分辨的圓偏振發(fā)光光譜系統(tǒng)，結(jié)合瞬態(tài)吸收光譜系統(tǒng)首次實(shí)現(xiàn)對(duì)含有兩個(gè)芘基元的拓?fù)涫中訹2]索烴體系中多通路圓偏振發(fā)光機(jī)制的成功解析。

為了實(shí)現(xiàn)對(duì)分子中圓偏振發(fā)光動(dòng)力學(xué)的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，課題組率先基于飛秒激光系統(tǒng)搭建完成檢測(cè)時(shí)間窗口涵蓋14 fs - 5 μs，波長(zhǎng)范圍覆蓋250 nm - 800 nm的時(shí)間分辨圓偏振發(fā)光光譜系統(tǒng)（如圖 1a）。在本項(xiàng)工作中，我們聚焦于一系列基于芘基元的圓偏振發(fā)光手性分子（如圖1b），包括由華東師范大學(xué)楊海波教授課題組最近開發(fā)的首例含有兩個(gè)芘基元的拓?fù)涫中訹2]索烴體系（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 134，e202210542）。

首先，利用成熟的瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)，我們發(fā)現(xiàn)拓?fù)涫中訹2]索烴中同時(shí)存在壽命達(dá)到納秒量級(jí)的局域態(tài)和激子態(tài)，且兩個(gè)能態(tài)之間存在平行弛豫關(guān)系（如圖 2）。通過加入鈉離子破壞芘分子的堆疊會(huì)有效淬滅激子態(tài)的產(chǎn)生。隨后，我們利用時(shí)間分辨圓偏振發(fā)光光譜技術(shù)，直接觀測(cè)到由局域發(fā)光態(tài)和激子發(fā)光態(tài)產(chǎn)生的圓偏振發(fā)光動(dòng)力學(xué)存在顯著的差異（如圖3）。且由局域發(fā)光態(tài)產(chǎn)生的不對(duì)稱發(fā)光因子并不會(huì)隨著時(shí)間發(fā)生變化，而由激子發(fā)光態(tài)產(chǎn)生不對(duì)稱發(fā)光因子會(huì)存在一個(gè)和芘分子旋轉(zhuǎn)時(shí)間相近的數(shù)值增長(zhǎng)過程。結(jié)合瞬態(tài)吸收和時(shí)間分辨的圓偏振光譜結(jié)果，我們認(rèn)為局域發(fā)光態(tài)的手性來源于鎖烴結(jié)構(gòu)的拓?fù)涫中?，而激子發(fā)光態(tài)的手性源于由芘分子之間堆疊產(chǎn)生的歐幾里得手性。本項(xiàng)工作不僅揭示了拓?fù)涫中訹2]索烴的圓偏振發(fā)光機(jī)制，也為研究其他分子的圓偏振發(fā)光機(jī)制提供新的實(shí)驗(yàn)方法。