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鈉離子電池P2型層狀過渡金屬氧化物（Na_xTMO₂）正極材料因其高比容量、制備簡便和組分設(shè)計靈活等優(yōu)點而備受關(guān)注。大多數(shù)P2型氧化物中，Na⁺—Na⁺和Na⁺—TMⁿ⁺的靜電相互作用通常會導(dǎo)致Na⁺/空位有序。目前的研究普遍認為Na⁺/空位有序?qū)?/span>結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和Na⁺擴散動力學(xué)有不利影響，并通過各種改性策略抑制Na⁺/空位有序，但其潛在優(yōu)勢仍是未知領(lǐng)域。通常，Na⁺/空位重排發(fā)生在高電壓區(qū)間（3.2?3.7 V）的脫嵌鈉過程中，同時伴隨著額外的電壓平臺出現(xiàn)。因此，利用Na⁺/空位有序來提升氧化物正極的工作電壓和能量密度，同時保持這種高能量的穩(wěn)定輸出具有很重要的意義，但也面臨挑戰(zhàn)。

近日，北京科技大學(xué)劉永暢教授（通訊作者）等研究人員通過調(diào)節(jié)煅燒時間合成了一種具有適度Na+/空位有序和TM蜂窩有序的P2-Na_0.8Cu_0.22Li_0.08Mn_0.67O₂（NCLMO-12h）材料。適度的Na⁺/空位有序可以顯著提高工作電壓，同時TM蜂窩有序可以有效維持材料的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。因此與無序結(jié)構(gòu)材料（NCLMO-15h）相比，具有雙有序結(jié)構(gòu)的NCLMO-12h正極材料的工作電壓從2.85 V提升到3.51 V，能量密度顯著提高約20%，并展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（500周循環(huán)后容量保持率為86.5%）。

通過調(diào)節(jié)煅燒時間合成了具有適度Na⁺/空位有序和TM蜂窩有序的NCLMO-12h材料，以及無序結(jié)構(gòu)的NCLMO-15h材料和過度Na⁺/空位有序的NCLMO-9h材料。

與無序結(jié)構(gòu)材料相比，得益于Na⁺/空位有序與TM蜂窩有序的雙有序結(jié)構(gòu)，NCLMO-12h正極材料的工作電壓（提升0.66 V）與能量密度（提升約20%）均有顯著提高，并展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性（500周循環(huán)后容量保持率為86.5%）。

通過原位XRD、非原位EELS、XPS、NMR等多重表征手段系統(tǒng)地揭示了NCLMO-12h正極材料的在充放電過程中的動態(tài)結(jié)構(gòu)演變、電荷補償機理以及可逆的層間Li遷移現(xiàn)象，DFT理論計算證實CuMn₆有序基元可以有效抑制層內(nèi)Mn離子遷移。

此外，將制備的NCLMO-12h正極與硬碳負極匹配，構(gòu)建了鈉離子全電池，展示出優(yōu)異的能量/功率密度、長循環(huán)壽命、低自放電特性和出色的寬溫域性能，體現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。

該工作打破了Na⁺/空位有序?qū)﹄娀瘜W(xué)性能不利的傳統(tǒng)認知，為開發(fā)高能量密度和長服役壽命的鈉離子電池層狀氧化物正極提供了新思路。