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電催化二氧化碳還原反應(yīng)（CO₂RR）可以將CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品和燃料，是一項(xiàng)前景廣闊但目前仍面臨諸多挑戰(zhàn)的技術(shù)。為了提高CO或碳?xì)浠衔锏姆ɡ谛?，通常利用溶劑化的堿金屬陽(yáng)離子來(lái)調(diào)控反應(yīng)微環(huán)境。其中，不同陽(yáng)離子對(duì)CO₂RR催化活性的促進(jìn)效果按以下順序遞增：Na⁺ < K⁺ < Cs⁺。

膜電極組件（MEA）因具有低歐姆電阻和易于擴(kuò)展到電堆的優(yōu)勢(shì)被認(rèn)為是最有前途的反應(yīng)器，但是如何在無(wú)陰極電解液的MEA電解槽中利用堿金屬陽(yáng)離子效應(yīng)促進(jìn)CO₂RR面臨巨大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，天津大學(xué)葉金花團(tuán)隊(duì)劉樂全課題組設(shè)計(jì)開發(fā)了一種錨定堿金屬陽(yáng)離子（Cs⁺）的策略用于MEA電解槽，顯著提升了Ag納米顆粒在大電流密度下的CO選擇性，實(shí)現(xiàn)了約500 mA cm^-2的CO分電流密度，比純Ag高出約三倍。通過(guò)器件耦合實(shí)現(xiàn)了8.3%的太陽(yáng)能到CO的能量轉(zhuǎn)化效率。

該研究從CO₂RR和競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)（HER）兩個(gè)角度分析了錨定Cs⁺提升CO₂選擇性的機(jī)制。原位拉曼光譜表征及結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)力場(chǎng)的理論計(jì)算結(jié)果表明，錨定的Cs⁺能顯著促進(jìn)CO₂^?中間體的吸附；另一方面，多位點(diǎn)自由能計(jì)算和盤電極實(shí)驗(yàn)表明，錨定Cs⁺形成的電場(chǎng)能有效減弱*OH中間體的吸附，從而抑制了HER。

首先通過(guò)硝酸對(duì)商業(yè)碳黑進(jìn)行刻蝕，成功制備了豐富碳空位的碳材料（DC），隨后Cs⁺被錨定在這些碳空位上從而得到Cs-DC樣品。

除球差電鏡清晰地識(shí)別出均勻分布且孤立的Cs外，X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜進(jìn)一步表明Cs與C之間形成新鍵，且Cs的平均配位數(shù)為4.2±0.9。

相比純Ag，錨定Cs⁺的引入使CO分電流密度提升了3倍，達(dá)到了約500 mA cm^-2，并且在不同的陽(yáng)極電解液（KHCO₃、[Me]₄NHCO?和純水）測(cè)試中均表現(xiàn)出相似的提升效果。

經(jīng)過(guò)80小時(shí)的恒流性能測(cè)試，CO選擇性仍保持在90%以上。

原位拉曼分析顯示，錨定的Cs⁺顯著增強(qiáng)了CO?^-中間體在Ag表面的覆蓋度。同時(shí)，引入錨定Cs⁺后，Stark調(diào)諧斜率增加了51%，這表明錨定的Cs⁺自身誘導(dǎo)了指向陽(yáng)極的電場(chǎng)。結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)的理論計(jì)算進(jìn)一步表明，該電場(chǎng)顯著降低了CO2^-中間體的平均吸附自由能。

引入錨定Cs⁺后，平臺(tái)電流減少了18%，表明H⁺的擴(kuò)散被有效抑制。多位點(diǎn)的理論計(jì)算進(jìn)一步顯示，錨定Cs⁺產(chǎn)生的電場(chǎng)顯著降低了*OH中間體的平均吸附自由能，從而抑制了H⁺的擴(kuò)散，進(jìn)而抑制了競(jìng)爭(zhēng)的HER，最終促進(jìn)了CO?還原反應(yīng)。

最后，作者將MEA電解槽與商業(yè)多晶硅太陽(yáng)能電池結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了8.3%的太陽(yáng)能到CO的能量轉(zhuǎn)化效率。

綜上所述，該研究提出錨定堿金屬離子（Cs⁺）策略具有簡(jiǎn)易、高效的特點(diǎn)，為在MEA電解槽中利用堿金屬陽(yáng)離子效應(yīng)提供了一種具有非常有潛力的解決方案，相關(guān)技術(shù)已申請(qǐng)專利。