氫能具有儲(chǔ)氫密度高、環(huán)境友好及來(lái)源廣泛等優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是替代傳統(tǒng)化石能源的理想選擇。然而，安全高效地儲(chǔ)存和運(yùn)輸氫氣仍然是氫能產(chǎn)業(yè)面臨的主要瓶頸問(wèn)題，嚴(yán)重阻礙了氫能產(chǎn)業(yè)的快速發(fā)展。液態(tài)儲(chǔ)氫技術(shù)被認(rèn)為是突破氫能儲(chǔ)運(yùn)限制的一種可行性方案，其中甲酸具有儲(chǔ)氫含量高、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定及價(jià)格低廉等優(yōu)勢(shì)成為一種極具前景的液態(tài)儲(chǔ)氫載體。 近日，蘇州大學(xué)孫啟明教授和天津工業(yè)大學(xué)梅東海教授合作，利用“缺陷構(gòu)筑—初濕浸漬”的合成策略制備了自支撐薄片狀分子篩負(fù)載高分散的Pd-CeOx催化劑，其在甲酸分解制氫和二氧化碳加氫制甲酸反應(yīng)中均展示出優(yōu)異的催化性能，實(shí)現(xiàn)了二氧化碳介導(dǎo)的高效氫氣儲(chǔ)存和釋放。
優(yōu)異的催化性能主要得益于超薄片層狀分子篩負(fù)載的Pd-CeOx催化劑具有提升的傳質(zhì)效率、易接近的高分散催化活性位點(diǎn)、優(yōu)異的親水性以及雙金屬間的協(xié)同作用。同時(shí)，相較于傳統(tǒng)分子篩（晶體尺寸200-300 nm）負(fù)載Pd基金屬催化劑，片層狀分子篩負(fù)載的Pd-CeOx催化劑具有顯著提升的熱穩(wěn)定性，即使在700℃氫氣氛圍下處理，金屬依舊呈現(xiàn)高度分散的狀態(tài)。密度泛函理論計(jì)算證明了高度分散的Pd團(tuán)簇和富含缺陷位點(diǎn)的CeOx物種之間能夠形成高效催化界面，顯著降低甲酸脫氫和二氧化碳加氫制甲酸的反應(yīng)能壘，進(jìn)而提高其催化性能。該工作不僅展示了納米片分子篩負(fù)載的Pd-CeOx催化劑在以二氧化碳為媒介的氫氣儲(chǔ)存和釋放中的應(yīng)用潛力，而且為開(kāi)發(fā)安全、高效和可持續(xù)的氫能技術(shù)提供了理論指導(dǎo)。
論文信息 Highly Dispersed Pd-CeOx Nanoparticles in Zeolite Nanosheets for Efficient CO2-Mediated Hydrogen Storage and Release Chengxu Li, Guangyuan He, Ziqiang Qu, Kai Zhang, Liwen Guo, Prof. Tianjun Zhang, Prof. Jichao Zhang, Prof. Qiming Sun, Prof. Donghai Mei, Prof. Jihong Yu Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202409001
