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在國(guó)內(nèi)外學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)的共同努力下，單結(jié)有機(jī)無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦太陽(yáng)電池的認(rèn)證效率已經(jīng)超過(guò)26%，這充分顯示出鈣鈦礦太陽(yáng)電池具有很好的應(yīng)用前景。然而在制備鈣鈦礦薄膜過(guò)程中不可避免地會(huì)產(chǎn)生大量缺陷，這些缺陷作為非輻射復(fù)合中心會(huì)影響鈣鈦礦太陽(yáng)電池的光伏性能。目前有研究將硫脲及其衍生物應(yīng)用于鈣鈦礦電池，通過(guò)調(diào)節(jié)鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶速率和鈍化其結(jié)構(gòu)缺陷，實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦薄膜質(zhì)量和光伏性能的大幅度提高。研究硫脲衍生物異構(gòu)體的分子構(gòu)型與鈣鈦礦薄膜質(zhì)量的內(nèi)在關(guān)系有助于明確分子內(nèi)各基團(tuán)對(duì)不同缺陷的鈍化效果，為設(shè)計(jì)具有更加優(yōu)異鈍化性能的新型材料提供借鑒。

近日，陜西師范大學(xué)劉治科教授、劉生忠教授和成都理工大學(xué)段玉偉副研究員篩選了兩種硫脲衍生物異構(gòu)體分子來(lái)研究分子構(gòu)型對(duì)鈣鈦礦太陽(yáng)電池性能的影響，明確了不同分子結(jié)構(gòu)對(duì)各種缺陷的鈍化效果，篩選出了具有協(xié)同鈍化功能的硫脲衍生物異構(gòu)體，基于這種新型鈍化材料制備出具有25.71%光電轉(zhuǎn)換效率和優(yōu)異光照穩(wěn)定性的雜化鈣鈦礦電池，該工作為篩選新型異構(gòu)體鈍化材料和制備高效鈣鈦礦電池提供了重要方法。

異構(gòu)體篩選是區(qū)分有機(jī)分子中各個(gè)官能團(tuán)具體作用的有效途徑之一，通過(guò)研究多種硫脲基有機(jī)材料，本文設(shè)計(jì)合成了[(3,5-二氯苯)氨基]硫脲(標(biāo)記為A T)和N-(3,5 -二氯苯)肼碳硫酰胺(標(biāo)記為HB)兩種異構(gòu)體，揭示了異構(gòu)化鈍化劑與鈣鈦礦之間的結(jié)構(gòu)-功能-效果之間的關(guān)系。

結(jié)晶調(diào)控：AT/HB分子的加入能夠延緩鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶過(guò)程，提高鈣鈦礦晶粒的取向結(jié)晶，其中AT分子的調(diào)控作用效果顯著。

促進(jìn)電荷傳輸：能夠抑制薄膜中的非輻射符合，延長(zhǎng)載流子壽命。

釋放殘余應(yīng)力：由于分子構(gòu)型上的差異，AT分子能夠?qū)⑩}鈦礦薄膜中的殘余拉應(yīng)力轉(zhuǎn)變?yōu)閴簯?yīng)力，提升薄膜的穩(wěn)定性。

相互作用機(jī)理：AT/HB分子的加入能夠與鈣鈦礦之間產(chǎn)生較強(qiáng)的配位作用，如胺（-NH）,C=S，可與鈣鈦礦中的欠配位Pb²⁺及有機(jī)陽(yáng)離子之間產(chǎn)生相互作用，有效鈍化鈣鈦礦薄膜中的缺陷，減少非輻射復(fù)合。

DFT計(jì)算：AT分子中的N1 + C=S與鈣鈦礦中的欠配位的Pb²⁺結(jié)合，增加了相對(duì)應(yīng)的Pb空位的形成能，降低薄膜中的缺陷密度。

器件光伏性能：研究發(fā)現(xiàn)，在AT/HB分子中，AT分子由于與鈣鈦礦表現(xiàn)出更強(qiáng)的相互作用，有效降低了薄膜中的缺陷并顯著促進(jìn)了載流子的傳輸。AT分子在最佳摻雜濃度條件下獲得25.71%的光電轉(zhuǎn)換效率及穩(wěn)定輸出。

促進(jìn)電荷傳輸：減少器件中的漏電流和串聯(lián)電阻，增大并聯(lián)電阻和內(nèi)建電場(chǎng)，促進(jìn)載流子傳輸，降低非輻射復(fù)合。

薄膜和器件穩(wěn)定性：AT摻雜的鈣鈦礦薄膜在相對(duì)濕度為85%的條件下放置13天，仍能夠保持黑相；在室溫大氣環(huán)境條件下存儲(chǔ)2000小時(shí)，AT器件能夠保持其初始效率的82.8%；在N₂氛圍，85oC的條件下，AT器件在放置360小時(shí)后保持其初始效率的90.0%；封裝的AT器件在一個(gè)太陽(yáng)光下連續(xù)照射1000小時(shí)后保持其初始效率的95.2%。

本研究通過(guò)篩選硫脲基異構(gòu)體作為新型添加劑，為制備高效穩(wěn)定的有機(jī)無(wú)機(jī)鈣鈦礦太陽(yáng)電池提供了一條可行的途徑。