雙原子催化劑以其獨特的性質已成為催化領域新的研究前沿，雙原子金屬間的協同作用有望提高反應性能和理解復雜的催化反應過程。然而，現有研究主要集中于單原子催化劑與雙原子催化劑性能的比較，如何精準控制金屬原子間距離和雙原子構型進而優(yōu)化催化性能仍然是一個挑戰(zhàn)。 近日，中國科學院大連化物所林堅研究員、福州大學林森教授和皇家墨爾本理工大學馬天翼教授合作，以氮摻雜碳錨定的Ni和Fe雙原子催化劑為研究對象，構筑出孤立的NiFe雙原子、氮橋聯的NiFe雙原子、以及NiFe直接成鍵三種構型，研究NiFe原子間相互作用對電催化CO2還原性能的影響。
研究發(fā)現，三種構型催化劑上NiFe均以原子對形式高度分散，Ni和Fe原子間距離分別為~6.1 ?（NiFe-isolate），~2.7 ?（NiFe-N bridge）和~2.1 ?（NiFe-bonding）。其中，氮橋聯的NiFe雙原子中Ni向Fe轉移更多電子，優(yōu)化了Fe中心電子分布，表現出合適的金屬間相互作用。與孤立的NiFe雙原子、Ni-Fe直接成鍵雙原子相比，氮橋聯的NiN4和FeN4雙原子催化劑提高了CO2電還原性能。 此外，DFT理論計算也表明當Ni和Fe具有合適距離時，即氮橋聯的NiFe位點具有明顯的協同作用，能夠調節(jié)*COOH中間體具有合適的吸附強度，而且可以促進*CO脫附，加快了CO2電還原為CO過程。 最終，具有合適金屬原子間距離的氮橋聯NiFe雙原子催化劑在CO2電催化還原反應中表現出高的電流密度、法拉第效率和良好的穩(wěn)定性。該工作不僅揭示了雙原子間距離效應，而且為調控雙原子間相互作用以增強催化性能提供新思路。 論文信息 Tuning the Inter-Metal Interaction between Ni and Fe Atoms in Dual-Atom Catalysts to Boost CO2 Electroreduction Dr. Yang Chen, Jia Zhao, Xiaoli Pan, Prof. Lin Li, Zhounan Yu, Prof. Xiaodong Wang, Prof. Tianyi Ma, Sen Lin, Prof. Jian Lin 文章的第一作者是中國科學院大連化物所的博士后陳洋和福州大學博士生趙佳。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202411543
