尿素一種重要的人工合成氮肥，傳統(tǒng)的Bosch–Meiser過程需要在高溫、高壓下進(jìn)行，存在能源消耗大，碳排放嚴(yán)重等問題。利用可再生的電能驅(qū)動，將水體中的污染物硝酸鹽與二氧化碳進(jìn)行C-N偶聯(lián)合成尿素是一種極具潛力的新的尿素合成方法，該過程可以實現(xiàn)更綠色的尿素合成。然而，該過程存在路徑復(fù)雜，尿素的生成活性與法拉第效率低等問題。在共電解中實現(xiàn)高效的碳還原和氮還原以及有效的C-N偶聯(lián)，定向合成尿素是極具挑戰(zhàn)的工作。 近日，杭州師范大學(xué)高鵬團(tuán)隊與悉尼科技大學(xué)汪國秀等團(tuán)隊合作，通過構(gòu)建強耦合的金屬/氫氧化物界面來串聯(lián)碳還原和氮還原，界面處的雙活性位點有效促進(jìn)C-N偶聯(lián)合成尿素，相對于單一成分，尿素生成的生成活性與法拉第效率等大大提高。
將具有二氧化碳還原活性的銀納米顆粒與具有硝酸鹽還原活性的銅摻雜氫氧化鎳進(jìn)行集成，構(gòu)建金屬/氫氧化物界面。界面處提供的雙活性位點不僅可以實現(xiàn)二氧化碳和硝酸鹽的高活性還原，界面處的雙活性位點足夠近的距離有效地促進(jìn)了C-N偶聯(lián)的發(fā)生。同時，界面改變了銀的微環(huán)境，促進(jìn)了水裂解供氫過程，提高了二氧化碳還原動力學(xué)以及促進(jìn)尿素的生成。 最終，該復(fù)合結(jié)構(gòu)在共電解中尿素的生成活性以及法拉第效率都要遠(yuǎn)高于單一的銀納米顆粒和銅摻雜氫氧化鎳，同時該復(fù)合結(jié)構(gòu)具有很好的催化穩(wěn)定性。該工作為共電解合成尿素的高效電催化劑設(shè)計提供了一種新的思路。 論文信息 A Strongly Coupled Metal/Hydroxide Heterostructure Cascades Carbon Dioxide and Nitrate Reduction Reactions toward Efficient Urea Electrosynthesis Dr. Wei Ye, Ye Zhang, Dr. Liang Chen, Dr. Fangfang Wu, Yuanhui Yao, Dr. Wei Wang, Dr. Genping Zhu, Dr. Gan Jia, Prof. Zhongchao Bai, Prof. Shixue Dou, Prof. Peng Gao, Dr. Nana Wang, Prof. Guoxiu Wang Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202410105 
