福州大學(xué)龍金林研究員團(tuán)隊(duì)通過靜電自組裝的方法構(gòu)建了Cs3Bi2Br9/Bi2WO6(CBB/BWO)Z型異質(zhì)結(jié)并應(yīng)用于光催化CO2還原。這項(xiàng)工作通過化學(xué)鍵橋聯(lián)的異質(zhì)結(jié)工程來調(diào)節(jié)界面處的電荷轉(zhuǎn)移,從而提高光催化性能,為設(shè)計(jì)高效的CO2光催化劑提供了一種新思路。
化石燃料的燃燒和二氧化碳的大量排放造成了全球的能源危機(jī)和氣候變化。受自然光合作用的啟發(fā),利用人工光合作用將清潔的太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能被認(rèn)為是解決能源和環(huán)境問題的一種有效途徑。近年來,通過可再生的太陽能光催化CO2還原為可燃的碳基燃料或高附加值的化工原料,成為能源光催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。然而,大多數(shù)單組分光催化劑的組成和結(jié)構(gòu)單一,存在光生載流子復(fù)合嚴(yán)重、光響應(yīng)范圍窄、氧化還原能力弱等缺陷,極大地阻礙了光催化CO2還原的效率,難以實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的光催化性能。因此,開發(fā)電子-空穴對(duì)分離效率高、光響應(yīng)范圍寬、氧化還原能力強(qiáng)的高效復(fù)合光催化劑至關(guān)重要。 Cs3Bi2Br9具有合適的能帶位置、可調(diào)節(jié)的帶隙和優(yōu)良的載流子壽命等優(yōu)點(diǎn),在構(gòu)建高效光催化劑方面有著廣泛應(yīng)用。同時(shí),Bi2WO6作為一種典型的二維納米片材料,由[Bi2O2]2+層和[WO4]2-層堆疊而成。其中,O 2p軌道和Bi 6s軌道雜化所組成的價(jià)帶可以有效地增強(qiáng)光生空穴的遷移率,對(duì)提升光催化性能發(fā)揮著重要的作用。 基于此,福州大學(xué)龍金林研究員團(tuán)隊(duì)通過靜電自組裝的方法構(gòu)建了Cs3Bi2Br9/Bi2WO6(CBB/BWO)Z型異質(zhì)結(jié)并進(jìn)行了光催化CO2還原的性能測(cè)試。在不添加任何貴金屬、光敏劑或犧牲物的情況下,CO的產(chǎn)率達(dá)到72.52 μmol·g?1,分別是純Cs3Bi2Br9(CBB)和Bi2WO6(BWO)的7倍和18倍。電子自旋共振光譜(ESR)、X射線光電子能譜(XPS)、光致發(fā)光光譜(PL)和電化學(xué)阻抗測(cè)試(EIS)等測(cè)試結(jié)果表明,其光催化CO2還原性能的增強(qiáng)可歸因于CBB/BWO Z型異質(zhì)結(jié)界面處“電子橋”的形成。CBB和BWO之間的緊密接觸建立了Z型異質(zhì)結(jié),促進(jìn)了電子的定向轉(zhuǎn)移,抑制了光生載流子的重組,并保持了兩組分強(qiáng)大的氧化還原能力。特別是,在CBB和BWO界面之間通過共享的Bi原子形成的Br-Bi-O鍵。它通過Bi原子提供了一個(gè)“電子橋”,作為界面光生電荷的快速轉(zhuǎn)移通道,從而加速了表面載流子的分離和轉(zhuǎn)移。因此,極大地提高了CO2光還原的活性。這項(xiàng)工作為開發(fā)高效的光催化CO2還原的異質(zhì)結(jié)光催化劑提供了一個(gè)有效的解決方案。 論文信息 An Electron Bridge of Shared Atoms Mediated Cs3Bi2Br9/Bi2WO6 Z-Scheme Heterojunction for Photocatalytic CO2 Reduction Haolan Liu, Jingjing Sun, Qianying Lin, Ying Wang, Shuo Wang, Shuowen Wang, Yujing Lv, Na Wen, Rusheng Yuan, Zhengxin Ding, Jinlin Long ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202401125