近日，西安電子科技大學(xué) “華山菁英副教授”梁廣超博士和西安外事學(xué)院青年教師張敏博士對(duì)過(guò)渡金屬釕基氫化物催化CO2的均相捕獲進(jìn)行了策略創(chuàng)新，首次實(shí)施了SMADP數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的簡(jiǎn)化機(jī)制方案（simplified mechanism-based approach with data-driven practice）在CO2均相捕獲中的應(yīng)用。
作為一種具有潛在增值價(jià)值的C1原料，二氧化碳的開發(fā)與利用已成為可持續(xù)化工中的一個(gè)重要目標(biāo)。在已報(bào)道中，過(guò)渡金屬配合物催化CO2的均相氫化被認(rèn)為是一種可行且實(shí)用的CO2利用策略。然而，在CO2的均相氫化過(guò)程中，作為重要一步反應(yīng)，CO2插入過(guò)渡金屬氫化鍵（TM-H）這一過(guò)程卻限制了CO2均相氫化的廣泛應(yīng)用。對(duì)此，梁廣超副教授和張敏博士對(duì)過(guò)渡金屬釕基氫化物催化CO2的均相捕獲進(jìn)行了策略創(chuàng)新，首次提出了SMADP數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的簡(jiǎn)化機(jī)制方案（simplified mechanism-based approach with data-driven practice）。作者提出的SMADP數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的簡(jiǎn)化機(jī)制方案包含了以下基本部分：(1) 建立反應(yīng)機(jī)制；(2) 分析主成分；(3) 評(píng)估活性描述符；(4) 參數(shù)化和修正；(5) 活性建模和結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。 在本研究中，基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)實(shí)踐的簡(jiǎn)化機(jī)理方法（SMADP）被用于理解過(guò)渡金屬釕基氫化物催化劑在CO2 加氫過(guò)程中的催化活性。通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算研究了CO2插入過(guò)渡金屬釕基氫化鍵的過(guò)程與機(jī)理，并獲得了活性描述符，建立并評(píng)估了線性回歸模型，實(shí)現(xiàn)了結(jié)構(gòu)-活性的定量關(guān)系（QSAR）。研究表明CO2插入Ru-H鍵是內(nèi)層過(guò)程（inner sphere process），而與CO2插入Ni-H鍵的外層過(guò)程（out-sphere process）截然不同。本文表明，在二氧化碳催化中，新型釕氫化物可能無(wú)法通過(guò)簡(jiǎn)單修改釕金屬位點(diǎn)上的輔助配體而輕易實(shí)現(xiàn)。然而，在對(duì)過(guò)渡金屬釕基氫化物捕獲CO2的機(jī)理的系統(tǒng)化認(rèn)知的基礎(chǔ)上，基于SMADP數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)智能化策略而獲得的活性描述符被證明是理解過(guò)渡金屬釕基氫化物催化CO2加氫的催化活性的有效策略，并為過(guò)渡金屬釕基氫化物催化劑的高效篩選提供了可靠依據(jù)。 論文信息 A Data-Driven Approach for Enhanced CO2 Capture with Ruthenium Complexes Guangchao Liang, Min Zhang Chemistry – A European Journal DOI: 10.1002/chem.202402114
