電化學尿素氧化反應(UOR)在清潔能源轉換和儲存中是一種有前途的替代析氧反應(OER)的方法，而鎳基催化劑又被認為是一種很有前途的UOR電催化劑，使其在研究領域備受關注。 然而，在UOR過程中，由于鎳的自氧化反應不可避免的阻礙了其有效性。 近日，武漢紡織大學的武明杰教授和加拿大工程院孫書會院士合作，通過設計一種界面化學調(diào)控策略，在泡沫鎳（NF）上構建了自支撐的Ag-CoOOH@NiOOH高能界面異質(zhì)結構用于高能效/快速充電的尿素輔助鋅-空氣電池。
圖1 尿素輔助ZABs的設計原理 首先，通過解耦空氣電極的功能，使其在單個電極中實現(xiàn)氧還原反應（ORR）和尿素氧化反應（UOR），而非氧還原反應（ORR）和氧化反應（OER）。而在尿素輔助鋅空氣電池（ZABs）中，陰極通過消耗尿素來恢復鋅陽極，有效屏蔽了OER（圖1）。其次，通過設計高能異質(zhì)界面結構來調(diào)控CoOOH的d帶中心，促進UOR中間體與Co活性物質(zhì)之間的結合來優(yōu)化UOR動力學。而Ag摻雜又促進了-OH和-O異質(zhì)界面中的電子交換，導致強電子耦合和電荷再分配。Co d帶中心的下移降低了反應中間體的吸附能，有利于電荷的快速轉移，具有比傳統(tǒng)電催化劑更好的UOR性能。 圖2 尿素輔助可充電ZABs性能測試 由于尿素對Co活性物質(zhì)的吸附能比OH*強，促使尿素比OH*更傾向于占據(jù)Co原子的活性位點，從而獲得更高的能量轉換效率。此外，由于在充電/放電過程中采用非氧化還原工藝，使帶有 Ag-CoOOH@NiOOH 電極的鋅尿素空氣電池在高電流密度（在50 mA cm-2下1000小時）下具有高效率和穩(wěn)定性。 最終，該自支撐的Ag-CoOOH@NiOOH高能界面異質(zhì)結構在可充電的尿素輔助鋅-空氣電池中不僅使充電電壓更低，充放電能效率更高，而且還顯著增強了電池的循環(huán)壽命。因此該工作突出強調(diào)調(diào)控界面異質(zhì)結構的重要性，加深了對高能界面結構在促進UOR性能方面的認識。 論文信息 A Rechargeable Urea-Assisted Zn-Air Battery With High Energy Efficiency and Fast-Charging Enabled by Engineering High-Energy Interfacial Structures Mingjie Wu, Yinghui Xu, Jian Luo, Siyi Yang, Gaixia Zhang, Lei Du, Huixia Luo, Xun Cui, Yingkui Yang, Shuhui Sun 文章的第一作者是武漢紡織大學的武明杰教授；通訊作者是武漢紡織大學的武明杰教授和加拿大工程院孫書會院士。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202410845
