電催化CO2還原反應(yīng) (ECO2RR) 是近年來備受關(guān)注的課題之一，它可以將廢棄的CO2資源轉(zhuǎn)化為CO、CH4、HCOOH、C2H4、醇類等重要的化學(xué)品。通常，從可持續(xù)性的角度來看，在水介質(zhì)中進(jìn)行反應(yīng)是一種理想的選擇。然而，在ECO2RR過程中，析氫反應(yīng) (HER)作為副反應(yīng)很容易在催化劑表面發(fā)生，從而降低了CO2電還原為CO的總產(chǎn)量。因此，開發(fā)高效的可使CO2電還原到CO催化劑具有重要意義。
圖1 Ti3C2Tx MXene的TEM圖 （a）、ZnO/N-TTi3C2Tx的TEM圖 （b）、Ti3C2Tx MXene在CO2飽和的電解液中獲得的電流密度和產(chǎn)物的FE分布情況（c）和ZnO/N-Ti3C2Tx在CO2飽和的電解液中獲得的電流密度和產(chǎn)物的FE分布情況（d） 近日，陜西師范大學(xué)劉昭鐵教授、陜西科技大學(xué)何珍紅教授團(tuán)隊通過等體積浸漬法將ZnO負(fù)載到N摻雜的Ti3C2Tx MXene上（ZnO/N-Ti3C2Tx）并將其用作電催化CO2還原制備CO的催化劑材料。 片層結(jié)構(gòu)的Ti3C2Tx MXene可以提高催化劑的電化學(xué)活性面積，提供更多的活性位點，ZnO的引入不會改變Ti3C2Tx MXene的形貌，因此ZnO/N-Ti3C2Tx催化劑仍然呈現(xiàn)少層片狀結(jié)構(gòu)。與純ZnO相比，ZnO/N-Ti3C2Tx催化劑的結(jié)構(gòu)性能得到了顯著改善，同時提升了其對CO2的吸附能力。研究表明，ZnO是電催化還原CO2到CO的主要活性組分，可以抑制在N-Ti3C2Tx上容易進(jìn)行的電解水析氫反應(yīng)。此外，N-Ti3C2Tx有利于增強氣體分子、離子和電解質(zhì)組分的傳質(zhì)和ZnO的電子電導(dǎo)率，促進(jìn)電子從電極向ZnO的轉(zhuǎn)移，增強ZnO電催化CO2生成CO的性能，從而實現(xiàn)ZnO和N-Ti3C2Tx結(jié)合后可以調(diào)節(jié)單個組分的催化性能。結(jié)果表明，在-0.967 V (vs. RHE)電位下，催化劑對CO的法拉第效率最高，達(dá)到96.4%，電流密度為7.2 mA·cm-2。同時，催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，在連續(xù)12小時的電化學(xué)測試中保持良好的催化性能。這項工作不僅實現(xiàn)了電催化CO2高選擇性還原生成CO的催化過程，也為設(shè)計金屬氧化物/N-Ti3C2Tx界面結(jié)構(gòu)的催化劑提供了一種可借鑒思路。 論文信息 N-doped Ti3C2Tx MXene-regulated Metal-oxide Facilitates the Efficient Electrocatalytic CO2 Reduction to CO Hui-Hui Cao, Zhen-Hong He, Pan-Pan Guo, Yue Tian, Xin Wang, Kuan Wang, Weitao Wang, Huan Wang, Yang Yang, Zhao-Tie Liu 文章的第一作者是陜西科技大學(xué)的博士研究生曹會會。 ChemCatChem DOI: 10.1002/cctc.202401133
