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通過催化手段將CO₂轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)品是極具潛力且有效的減碳途徑之一。利用CO₂與環(huán)氧化合物環(huán)加成生產(chǎn)環(huán)碳酸酯是一種簡(jiǎn)單高效的二氧化碳利用策略，其工藝簡(jiǎn)單、條件溫和、產(chǎn)物應(yīng)用范圍廣。產(chǎn)物環(huán)碳酸酯作為多功能化合物，在溶劑、合成中間體、聚合物單體和電解質(zhì)等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣泛應(yīng)用前景，其生產(chǎn)技術(shù)的革新對(duì)于推動(dòng)低碳經(jīng)濟(jì)具有重要意義。盡管近幾十年以來該領(lǐng)域已有很多相關(guān)工作報(bào)道，但面對(duì)日益增長(zhǎng)的環(huán)保需求與工業(yè)應(yīng)用挑戰(zhàn)，開發(fā)具備高活性、高穩(wěn)定性的多相催化體系仍然非常重要。

沸石分子篩具有規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu)和豐富的酸位點(diǎn)（Br?nsted及Lewis酸），在石油化工等領(lǐng)域得以廣泛應(yīng)用。通過向分子篩骨架引入雜原子，可顯著調(diào)節(jié)其酸種類和酸強(qiáng)度，以適應(yīng)多種不同類型的催化反應(yīng)需要。傳統(tǒng)水熱合成雜原子分子篩的方法面臨晶化困難、條件苛刻及需要使用氫氟酸等危險(xiǎn)化學(xué)品等問題，不僅違背了綠色化學(xué)的發(fā)展理念，也限制了其大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用，而金屬負(fù)載量的局限性更是成為了一個(gè)亟待突破的瓶頸。相比之下，兩步后合成法通過先脫鋁后引入雜原子的策略簡(jiǎn)化了制備流程，可以穩(wěn)定高效制備出高負(fù)載量的雜原子分子篩，契合大規(guī)模合成需求。

近日，南開大學(xué)李蘭冬教授團(tuán)隊(duì)通過兩步后合成工藝制備了具有Lewis酸中心的雜原子M-Beta分子篩（M= Ti、Zr、Hf），在CO₂-環(huán)氧丙烷環(huán)加成反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。以Ti-Beta為例，X射線衍射（XRD）、漫反射紫外-可見光譜（UV-Vis）、高角暗場(chǎng)掃描透射顯微鏡（HAADF-STEM）等表征顯示，鈦原子已成功地引入Beta分子篩骨架，沒有形成骨架外的氧化物團(tuán)簇。樣品在脫鋁及雜原子引入過程中結(jié)晶度保持良好，沒有觀察到分子篩骨架結(jié)構(gòu)的明顯變化。

與Zr-Beta、Hf-Beta或其他含Ti材料相比，Ti-Beta分子篩在KI的輔助下表現(xiàn)出更高的CO₂環(huán)加成活性。Ti-Beta/KI體系在313-413 K范圍內(nèi)表現(xiàn)出廣泛的溫度適應(yīng)性，在無溶劑和優(yōu)化的反應(yīng)條件下最大反應(yīng)速率可達(dá)936 mol_PO/mol_Ti/h。同時(shí)，Ti-Beta/KI催化體系表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性，在連續(xù)5次循環(huán)中沒有觀測(cè)到活性損失。環(huán)氧化合物的底物拓展實(shí)驗(yàn)證實(shí)，Ti-Beta/碘化物催化體系對(duì)大部分環(huán)氧化合物的CO₂環(huán)加成反應(yīng)均表現(xiàn)出不錯(cuò)的催化性能。綜上所述，具有合適Lewis酸位點(diǎn)的Ti-Beta分子篩與碘化物結(jié)合，可以在無溶劑條件下高效催化CO₂與環(huán)氧化合物的加成反應(yīng)。該工作為CO₂的利用和環(huán)碳酸酯的工業(yè)生產(chǎn)提供了一條有前景的途徑，為實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)提供可能的技術(shù)支持。