研究背景
鋰金屬陽極被認為是下一代儲能系統(tǒng)的理想候選者。盡管液態(tài)電解質的鋰離子電池已經(jīng)成功商業(yè)化，但在用于鋰金屬電池時存在諸多挑戰(zhàn)，如電解質泄漏、枝晶形成和短路等。復合準固體電解質提供了可行的解決方案，其結合了無機固體電解質的優(yōu)異離子導電性和有機準固態(tài)電解質出色界面相容性。
然而，無機固體電解質（LLZTO）和液體電解質之間復雜的相互作用，導致復合準固體電解質內部難以實現(xiàn)持久的界面穩(wěn)定性，并且其中的溶劑化結構對LLZTO表面離子導電性的影響也需要進行研究。
研究亮點
近期，東華大學材料科學與工程學院&纖維材料改性國家重點實驗室、中石化（上海）石油化工研究院有限公司、比亞迪電池事業(yè)群上海開發(fā)中心、、劍橋大學合作，采用本征酸性的4-氯苯磺酸（CBSA）在LLZTO表面構建自組裝單分子層，用于抑制LLZTO表面的離子交換副反應，并提供額外的路易斯酸-堿作用位點，在原位聚合的復合準固態(tài)電解質內部建立了一個長期有利于鋰離子傳導的溶劑化結構。
研究要點 1.復合準固態(tài)電解質制備 將LLZTO分散在CBSA的異丙醇溶液中以構建自組裝單分子層，隨后將改性后的LLZTO-CBSA加入到液態(tài)電解質并加入聚合物單體（PEGDA）充分攪拌，最后加入引發(fā)劑（AIBN）并加熱制備原位聚合的自組裝單分子層改性復合準固態(tài)電解質。 圖1 復合準固體電解質的制備。 2.鋰離子溶劑化結構DFT計算 通過建立的鋰離子溶劑化結構模型進行密度泛函理論（DFT）計算，表明CBSA的引入有效調整了鋰離子溶劑化結構，驗證了自組裝單分子層對LLZTO表面鋰離子傳導的增強作用。 圖2 復合準固態(tài)電解質鋰離子溶劑化結構的DFT計算。 3.復合準固態(tài)電解質的電化學性能 采用弛豫時間分布技術對循環(huán)不同圈數(shù)后的鋰對稱電池內部不同界面的阻抗變化進行了系統(tǒng)分析，表明自組裝單分子層優(yōu)化了電池的固/液相界面和電解質/電極界面，所組裝的紐扣電池與1Ah軟包電池具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。 圖3 復合準固態(tài)電解質的電化學性能。 小結 該工作通過在LLZTO表面構建自組裝單分子層抑制了離子交換副反應的發(fā)生，同時提供額外的路易斯酸堿作用位點，優(yōu)化了界面的穩(wěn)定性，增強了鋰離子導電性，從而在復合準固態(tài)電解質內部建立了長期有利于鋰離子傳導的溶劑化結構。 東華大學材料科學與工程學院博士生馬文怡、中石化（上海）石油化工研究院有限公司工程師郭宇翔、劍橋大學工程系博士后孫健其為本文的共同第一作者，東華大學材料科學與工程學院王剛研究員、孫恒達研究員、胡祖明教授、比亞迪電池事業(yè)群上海開發(fā)中心黃立強博士為共同通訊作者，本項目得到了朱美芳院士的指導。該項目得到國家自然科學基金和上海市科學技術委員會的支持。 論文信息 Self-Assembled Monolayer in Hybrid Quasi-Solid Electrolyte Enables Boosted Interface Stability and Ion Conduction Wenyi Ma, Yuxiang Guo, Jianqi Sun, Chenyi Zhang, Ass.?Prof. Yuwen Zhu, Prof. Hengda Sun, Liqiang Huang, Prof. Zuming Hu, Prof. Hongzhi Wang, Prof. Meifang Zhu, Prof. Gang Wang Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202418999 
