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研究背景

鋰金屬陽(yáng)極被認(rèn)為是下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)的理想候選者。盡管液態(tài)電解質(zhì)的鋰離子電池已經(jīng)成功商業(yè)化，但在用于鋰金屬電池時(shí)存在諸多挑戰(zhàn)，如電解質(zhì)泄漏、枝晶形成和短路等。復(fù)合準(zhǔn)固體電解質(zhì)提供了可行的解決方案，其結(jié)合了無(wú)機(jī)固體電解質(zhì)的優(yōu)異離子導(dǎo)電性和有機(jī)準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)出色界面相容性。

然而，無(wú)機(jī)固體電解質(zhì)（LLZTO）和液體電解質(zhì)之間復(fù)雜的相互作用，導(dǎo)致復(fù)合準(zhǔn)固體電解質(zhì)內(nèi)部難以實(shí)現(xiàn)持久的界面穩(wěn)定性，并且其中的溶劑化結(jié)構(gòu)對(duì)LLZTO表面離子導(dǎo)電性的影響也需要進(jìn)行研究。

研究亮點(diǎn)

近期，東華大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院&纖維材料改性國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、中石化（上海）石油化工研究院有限公司、比亞迪電池事業(yè)群上海開(kāi)發(fā)中心、、劍橋大學(xué)合作，采用本征酸性的4-氯苯磺酸（CBSA）在LLZTO表面構(gòu)建自組裝單分子層，用于抑制LLZTO表面的離子交換副反應(yīng)，并提供額外的路易斯酸-堿作用位點(diǎn)，在原位聚合的復(fù)合準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)內(nèi)部建立了一個(gè)長(zhǎng)期有利于鋰離子傳導(dǎo)的溶劑化結(jié)構(gòu)。

研究要點(diǎn)

1.復(fù)合準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)制備

將LLZTO分散在CBSA的異丙醇溶液中以構(gòu)建自組裝單分子層，隨后將改性后的LLZTO-CBSA加入到液態(tài)電解質(zhì)并加入聚合物單體（PEGDA）充分?jǐn)嚢?，最后加入引發(fā)劑（AIBN）并加熱制備原位聚合的自組裝單分子層改性復(fù)合準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)。

2.鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu)DFT計(jì)算

通過(guò)建立的鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu)模型進(jìn)行密度泛函理論（DFT）計(jì)算，表明CBSA的引入有效調(diào)整了鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu)，驗(yàn)證了自組裝單分子層對(duì)LLZTO表面鋰離子傳導(dǎo)的增強(qiáng)作用。

3.復(fù)合準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)性能

采用弛豫時(shí)間分布技術(shù)對(duì)循環(huán)不同圈數(shù)后的鋰對(duì)稱電池內(nèi)部不同界面的阻抗變化進(jìn)行了系統(tǒng)分析，表明自組裝單分子層優(yōu)化了電池的固/液相界面和電解質(zhì)/電極界面，所組裝的紐扣電池與1Ah軟包電池具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

小結(jié)

該工作通過(guò)在LLZTO表面構(gòu)建自組裝單分子層抑制了離子交換副反應(yīng)的發(fā)生，同時(shí)提供額外的路易斯酸堿作用位點(diǎn)，優(yōu)化了界面的穩(wěn)定性，增強(qiáng)了鋰離子導(dǎo)電性，從而在復(fù)合準(zhǔn)固態(tài)電解質(zhì)內(nèi)部建立了長(zhǎng)期有利于鋰離子傳導(dǎo)的溶劑化結(jié)構(gòu)。

東華大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生馬文怡、中石化（上海）石油化工研究院有限公司工程師郭宇翔、劍橋大學(xué)工程系博士后孫健其為本文的共同第一作者，東華大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院王剛研究員、孫恒達(dá)研究員、胡祖明教授、比亞迪電池事業(yè)群上海開(kāi)發(fā)中心黃立強(qiáng)博士為共同通訊作者，本項(xiàng)目得到了朱美芳院士的指導(dǎo)。該項(xiàng)目得到國(guó)家自然科學(xué)基金和上海市科學(xué)技術(shù)委員會(huì)的支持。