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有機(jī)近紅外光電探測(cè)器（NIR OPDs）具有質(zhì)輕、柔性、光譜可調(diào)性強(qiáng)的優(yōu)點(diǎn)，在光學(xué)通訊、夜視成像以及健康監(jiān)測(cè)等諸多領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用價(jià)值。近年來，窄帶隙稠環(huán)電子受體（FREAs）的結(jié)構(gòu)創(chuàng)新推動(dòng)了NIR OPDs性能的突破。然而，目前大多數(shù)NIR OPDs的暗電流密度仍然較高（10^-8~10^-10 A cm^-2數(shù)量級(jí)），極大阻礙了器件在近紅外區(qū)探測(cè)率的進(jìn)一步突破。除了性能之外，成本與穩(wěn)定性也是NIR OPDs邁向應(yīng)用時(shí)需重點(diǎn)考慮的兩個(gè)關(guān)鍵指標(biāo)；稠環(huán)電子受體合成產(chǎn)率較低，導(dǎo)致成本居高不下，而目前關(guān)于NIR OPDs的穩(wěn)定性尤其是熱穩(wěn)定性研究仍然較少。因此，通過分子設(shè)計(jì)，開發(fā)低成本的窄帶隙有機(jī)半導(dǎo)體并實(shí)現(xiàn)高靈敏且穩(wěn)定的NIR OPDs具有重要意義。

近日，北京化工大學(xué)劉瑤教授團(tuán)隊(duì)開發(fā)出了兩種窄帶隙完全非稠環(huán)電子受體（FNREAs）命名為TBT-V-F與TBT-V-Cl（圖1a與b）。與常用于NIR OPDs構(gòu)筑的FREAs相比，兩種FNREAs的合成步驟明顯縮短，合成復(fù)雜度隨之大幅降低（圖1c）。由于分子內(nèi)多重構(gòu)象鎖定，兩種FNREAs分子骨架平整，在近紅外區(qū)具有強(qiáng)吸收，邊帶接近1000 nm（圖2a）。值得注意的是，與氯化端基的TBT-V-Cl相比，氟代端基的TBT-V-F展現(xiàn)出更強(qiáng)的J-聚集特性與結(jié)晶性（圖2a-c），一方面可提高薄膜態(tài)的電致發(fā)光效率，降低器件非輻射能量損失（圖2d）；另一方面有助于抑制陷阱態(tài)形成與結(jié)構(gòu)無序（圖2e與f），有望實(shí)現(xiàn)NIR OPDs暗電流的大幅降低。

研究表明，基于PBDB-T:TBT-V-F的NIR OPDs在未施加偏壓下的暗電流密度達(dá)到1.53×10^-11 A cm^-2，只有PBDB-T:TBT-V-Cl器件的四十分之一（圖2g）。得益于暗電流密度的下降，基于PBDB-T:TBT-V-F的NIR OPDs在310至910 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)的噪聲比探測(cè)率均超過了10¹³ Jones，且在600-850 nm范圍內(nèi)的噪聲比探測(cè)率超過了10¹⁴ Jones，遠(yuǎn)高于基于PBDB-T:TBT-V-Cl的器件（圖2h）。此外，由于存在較強(qiáng)的分子間相互作用力，基于PBDB-T:TBT-V-F的NIR OPDs表現(xiàn)出優(yōu)異的熱穩(wěn)定性：130度加熱1小時(shí)后，響應(yīng)度仍能保持最優(yōu)值的84%（圖2i）。

通過使用具有n型自摻雜能力的兩性離子聚合物進(jìn)一步鈍化電子傳輸層，基于PBDB-T:TBT-V-F的自供電型NIR OPDs實(shí)現(xiàn)了低至7.3×10-12 A cm^-2的暗電流密度，800 nm處的噪聲比探測(cè)率峰值為2.2×10¹⁴ Jones，是目前報(bào)道的有機(jī)近紅外光電探測(cè)器的最優(yōu)結(jié)果之一（圖3）。

總之，作者開發(fā)了兩種合成復(fù)雜度較低的窄帶隙完全非稠環(huán)電子受體。系統(tǒng)的性能表征揭示了端基氟化對(duì)于調(diào)控此類分子聚集行為的重要作用，從而成功制備了高效穩(wěn)定的有機(jī)近紅外光電探測(cè)器，研究結(jié)果有望推動(dòng)本領(lǐng)域的進(jìn)一步發(fā)展。