煤炭、石油、天然氣的燃燒和過量排放造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染和能源危機(jī)。尋找合適的光催化劑將CO2轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的工業(yè)產(chǎn)品是解決這些問題的有效方法之一。其中使用非金屬催化劑將CO2轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)品非常具有挑戰(zhàn)性。
針對這一挑戰(zhàn)，河北工業(yè)大學(xué)能源催化材料團(tuán)隊(duì)的古國賢課題組報(bào)道了一種共軛有機(jī)聚合物（TpTf-1），其特征是2,4,6-三苯基-1,3,5-三嗪作為受體單元，三苯胺作為供體單元，碳碳雙鍵作為連接鍵。供體-受體（D-A）的局部結(jié)構(gòu)形成分子內(nèi)電場，可以促進(jìn)光生電子和電荷的分離，同時(shí)碳碳雙鍵可以進(jìn)一步改變電荷分布以促進(jìn)激子解離。 在不使用光敏劑的情況下，TpTf-1表現(xiàn)出了良好的CO選擇性，高達(dá)91.96%，可見光下CO生成速率為45.2 μmol·g-1·h-1，是具有相同D-A結(jié)構(gòu)但以亞胺鍵連接的TaTf-1的3.4倍，是以碳碳雙鍵連接但供體單元不同的TpTf-2的2.8倍。此外，在全波長光照射下，TpTf-1的CO生成速率高達(dá)117.3 μmol·g-1·h-1。 通過一系列實(shí)驗(yàn)和計(jì)算，分析了不同的D單元以及D和A單元之間的連接方式對光催化性能的影響。研究結(jié)果表明，配對不同的電子給體并改變其連接方式是提高光催化效率和改善選擇性的有效方法之一。 論文信息 Improvement of Photocatalytic CO2 Reduction with Conjugated Organic Polymers by Rational Modulation of Donor, Acceptor and Bonding Method Xinhao Li, Tiantian Ma, Zhiyuan Dou, Qingqing Wang, Hanwen Cai, Guoxian Gu Chemistry – A European Journal DOI: 10.1002/chem.202402593
