反式鈣鈦礦太陽能電池的效率和穩(wěn)定性近幾年獲得突飛猛進的發(fā)展，主要歸功于空穴選擇性自組裝單分子層（SAMs）的進步和應(yīng)用。高密度、低缺陷、均勻、致密的自組裝單分子層是實現(xiàn)高質(zhì)量傳輸界面和鈣鈦礦生長模板的關(guān)鍵。 SAM分子的磷酸基團與金屬氧化物表面原子之間所形成的共價鍵表現(xiàn)出很強的鍵合和耦合效應(yīng)，其不同的結(jié)合模式（單齒、雙齒或三齒結(jié)合）會進一步影響SAM分子的堆積密度和分子取向。深入了解SAMs的組裝機理，實現(xiàn)對SAM分子與金屬氧化物之間化學(xué)鍵形成的精細(xì)控制，獲得其微觀結(jié)構(gòu)的精準(zhǔn)表征，對于調(diào)節(jié)分子取向和改善界面性質(zhì)具有深遠(yuǎn)意義。 近日，中國科學(xué)院化學(xué)研究所研究員、山東大學(xué)講席教授李玉良院士和山東大學(xué)酒同鋼教授研究團隊利用石墨炔獨特的化學(xué)結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)優(yōu)勢，設(shè)計合成具有多位點磷酸基團的石墨炔衍生物，通過共組裝策略成功實現(xiàn)了對SAM分子的聚集能力、共價結(jié)合模式和分子取向的精準(zhǔn)控制。以三齒結(jié)合模式為主的高度定向有序的共組裝單分子層使得隨后沉積的鈣鈦礦薄膜呈現(xiàn)垂直方向的（001）面生長，并抑制了δ相的形成。低損耗、高覆蓋度、高度有序的SAM界面和高結(jié)晶的鈣鈦礦薄膜實現(xiàn)了反式鈣鈦礦太陽能電池高達(dá)1.20V的開路電壓和26.10%的光電轉(zhuǎn)換效率。
通過石墨炔衍生物和SAM分子的π-π和氫鍵相互作用，實現(xiàn)了SAM分子在金屬氧化物基底上的共價結(jié)合模式的轉(zhuǎn)變（二齒結(jié)合轉(zhuǎn)為三齒結(jié)合），同時根據(jù)全反射紅外的表面選擇原則和粘附力的測試也證實了SAM分子在基底上的三齒結(jié)合模式表現(xiàn)出更加垂直于基底的分子取向和更強的粘附力，這有助于后續(xù)鈣鈦礦薄膜的高質(zhì)量的沉積和界面穩(wěn)定性。最終，基于共組裝SAM的反式鈣鈦礦電池表現(xiàn)出僅為62mV的非輻射復(fù)合損失、高達(dá)1.20V的開路電壓和26.10%的光電轉(zhuǎn)換效率。 論文信息 Highly Oriented and Ordered Co-Assembly Monolayers for Inverted Perovskite Solar Cells Dr. Yilin Chang, Dr. Le Liu, Dr. Lu Qi, Jiajia Du, Qinglin Du, Zhibin Yu, Dr. Zhiwei Ma, Prof. Tonggang Jiu, Prof. Yuliang Li Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202418883
