遼寧大學(xué)化學(xué)院張渝陽(yáng)課題組報(bào)道了一種同時(shí)具有酸堿雙功能的核殼ZIF-90@ZIF-67材料，首次應(yīng)用于Pickering乳液來(lái)催化Deacetalization-Knoevenagel 串聯(lián)反應(yīng)，表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，并獲得了超高的產(chǎn)率。此外，ZIF-90@ZIF-67具有較高的穩(wěn)定性，并且循環(huán)五次后仍保持良好的重復(fù)性。這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)和功能多樣化的基于MOFs的Pickering乳液界面催化提供了平臺(tái)。
金屬-有機(jī)框架(Metal-Organic Frameworks)是由金屬中心和有機(jī)連接體通過(guò)配位鍵構(gòu)建成的極具發(fā)展前景的晶體微孔材料。作為MOFs的一個(gè)亞族，沸石型咪唑鹽框架(ZIFs)由于其獨(dú)特的類(lèi)沸石結(jié)構(gòu)而具有較好的化學(xué)穩(wěn)定性，考慮到沸石和MOF材料的綜合性能，越來(lái)越多的ZIFs及其衍生材料被報(bào)道作為穩(wěn)定Pickering乳液的理想乳化劑。 單獨(dú)的ZIF-90和ZIF-67有豐富的Lewis酸性位點(diǎn)和堿性位點(diǎn)，但是他們?cè)诖呋?lián)反應(yīng)時(shí)的產(chǎn)率不能讓人滿(mǎn)意。不可思議的是，將ZIF-90和ZIF-67進(jìn)行復(fù)合，能夠有效解決單獨(dú)的ZIF-90和ZIF-67在串聯(lián)反應(yīng)中的缺陷，產(chǎn)生協(xié)同催化的效果，同時(shí)這種核殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合材料還扮演著Pickering乳液油水界面的穩(wěn)定劑。與非乳液體系相比，本實(shí)驗(yàn)中由水和甲苯構(gòu)成的Pickering乳液體系，能夠使界面面積最大化，能夠提高兩種極性差異很大的底物之間反應(yīng)的催化效率。此外，串聯(lián)反應(yīng)避免了中間體的分離和純化，減少有機(jī)試劑的使用，是一種符合綠色合成的催化策略。所有表征方法都證明ZIF-90@ZIF-67在經(jīng)過(guò)5個(gè)循環(huán)后仍然保持較高的穩(wěn)定性和催化性能。 論文信息 An Efficient Bifunctional Core-Shell ZIF-90@ZIF-67 Composite as a Stable Pickering Interfacial Catalyst for the Deacetalization–Knoevenagel Tandem Reaction Wei Liu, Yu-Qing Zhang, Zhen-Lin Dong, Zi-Xuan Chen, Lei Li, Xin-Yuan Zhao, Yang Wu, Yu-Yang Zhang Chemistry – A European Journal DOI: 10.1002/chem.202403363
