基于二維過渡金屬硫族化合物（Transition Metal Dichalcogenides, TMDs）摻雜的帶隙工程在新型納米光電子器件的設計和開發(fā)及其在光電催化中的應用方面顯示出巨大的潛力。然而有兩大關鍵問題需要考慮，即單原子摻雜誘導的雜質能級會成為光生載流子的復合中心，從而降低光催化效率。另一方面，二維TMDs的載流子遷移率偏低，會影響器件的工作速度。了解這種體系中雜原子的摻雜機理并合理設計相應的晶體結構對于解決上述問題至關重要。 近日，福建農林大學林智超和大連交通大學管仁國教授課題組合作，使用密度泛函理論（Density functional theory, DFT）計算設計了具有Nb和Re雙原子的共摻雜單層WS2晶體結構，并使用異質復合的思想將其與石墨烯組裝成異質結構。Nb和Re雙原子的N-P型價電子補償性共摻雜保留了原始單層WS2的連續(xù)能帶結構，同時兼顧了石墨烯高載流子遷移率的特征，為制造高速肖特基器件和高效的水分解析氫光電催化劑提供了一種出色的多用途材料。
圖1. Nb和Re原子的單摻雜和共摻雜單層WS2的結構模型以及每種結構的形成能計算結果 通過價電子補償機制，Nb和Re雙原子摻雜的單層WS2中，禁帶區(qū)間并未引入雜質能級。 圖2.單層和異質結體系的能帶結構 通過施加外部電場和應變，實現異質結肖特基接觸類型的動態(tài)切換。 圖3. (Nb-Re)-WS2/G的肖特基勢壘高度（SBH）隨電場和層間耦合的變化 異質結兩層材料間的內建電場促進了光生載流子的有效分離，有望作為光催化分解水析氫的潛力材料。 圖4. 異質結體系的能帶排列和差分電荷密度 綜上所述，這項工作為二維TMDs的摻雜機制提供了見解，用于該類材料面向光電催化分解水析氫及高速納米光電器件的制造，從而促進TMDs在光電子領域應用的進一步發(fā)展。 論文信息 N-P Type Charge Compensatory Synergistic Effect for Schottky and Efficient Photoelectrocatalysis Applications: Doping Mechanism in (Nb/Re)@WS2/Graphene Heterojunctions Zhonghao Zhou, Wei Qi, Zhi Li, Li Yang, Zhichao Lin, Renguo Guan Chemistry – A European Journal DOI: 10.1002/chem.202403963
