自旋電子學(xué)利用電荷之外的電子自旋自由度作為信息載體，為下一代信息技術(shù)提供了新的機(jī)遇。盡管前景廣闊，自旋電子學(xué)仍面臨諸多挑戰(zhàn)。一個(gè)關(guān)鍵問題是開發(fā)可以在室溫下有效產(chǎn)生和長(zhǎng)距離傳輸自旋態(tài)的新型材料。大量研究表明，手性鈣鈦礦具備有趣的自旋特性，如圓二色吸收、圓偏振發(fā)光、手性誘導(dǎo)自旋選擇性等，這大大增強(qiáng)了它們?cè)谧孕娮訉W(xué)應(yīng)用中的潛力。 手性有機(jī)陽離子的選擇十分有限，促使手性-非手性陽離子組合作為有機(jī)間隔物被廣泛用于構(gòu)建各種手性低維鈣鈦礦。手性光學(xué)活性的增強(qiáng)表明手性和非手性陽離子之間的相互作用對(duì)自旋分裂等自旋相關(guān)性質(zhì)的潛在影響。然而，具有手性-非手性間隔物組合的低維鈣鈦礦中自旋相關(guān)性質(zhì)的研究在很大程度上仍未得到探索。
近日，天津大學(xué)肖殷教授團(tuán)隊(duì)與四川大學(xué)田云飛副研究員團(tuán)隊(duì)合作，通過整合非手性陽離子胍與手性陽離子R/S-甲基苯乙銨，開發(fā)了一種由氫鍵網(wǎng)絡(luò)介導(dǎo)的新型1.5D手性鈣鈦礦。該新型手性鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)是氫鍵網(wǎng)絡(luò)誘導(dǎo)鋸齒形無機(jī)鏈排列，進(jìn)一步形成有組織的層狀結(jié)構(gòu)。具有對(duì)稱平面結(jié)構(gòu)的GA+含有三個(gè)-NH2+基團(tuán)，提供了多個(gè)與無機(jī)八面體形成氫鍵作用的位點(diǎn)，導(dǎo)致了氫鍵網(wǎng)絡(luò)以及1.5D結(jié)構(gòu)的生成。這一獨(dú)特的結(jié)構(gòu)配置，位于典型1D和2D鈣鈦礦之間。結(jié)構(gòu)維度影響電子和自旋相關(guān)性質(zhì)，理論計(jì)算揭示了晶體結(jié)構(gòu)反轉(zhuǎn)不對(duì)稱引起的能帶分裂，圓偏振瞬態(tài)吸收光譜證實(shí)了納秒時(shí)間尺度上的自旋壽命，自旋極化狀態(tài)在長(zhǎng)達(dá)7.5 ns的測(cè)試時(shí)間內(nèi)保持穩(wěn)定。磁導(dǎo)探針原子力顯微鏡測(cè)量表明，該晶體具備優(yōu)異的手性誘導(dǎo)自旋選擇性，最大自旋極化度達(dá)到92-94%。 這項(xiàng)工作首次報(bào)道了具有顯著自旋極化性質(zhì)的新型1.5D手性鈣鈦礦，豐富了手性鈣鈦礦材料體系，強(qiáng)調(diào)了化學(xué)環(huán)境在塑造手性鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)維度和自旋極化特性中的關(guān)鍵作用，為進(jìn)一步探索自旋電子學(xué)和光電子器件中的手性雜化鈣鈦礦奠定了基礎(chǔ)。 論文信息 1.5D Chiral Perovskites Mediated by Hydrogen-Bonding Network with Remarkable Spin-Polarized Property Shuo Sun, Jiawei Jiang, Menghui Jia, Yunfei Tian, Yin Xiao Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202423314
