自旋電子學利用電荷之外的電子自旋自由度作為信息載體，為下一代信息技術提供了新的機遇。盡管前景廣闊，自旋電子學仍面臨諸多挑戰(zhàn)。一個關鍵問題是開發(fā)可以在室溫下有效產(chǎn)生和長距離傳輸自旋態(tài)的新型材料。大量研究表明，手性鈣鈦礦具備有趣的自旋特性，如圓二色吸收、圓偏振發(fā)光、手性誘導自旋選擇性等，這大大增強了它們在自旋電子學應用中的潛力。 手性有機陽離子的選擇十分有限，促使手性-非手性陽離子組合作為有機間隔物被廣泛用于構(gòu)建各種手性低維鈣鈦礦。手性光學活性的增強表明手性和非手性陽離子之間的相互作用對自旋分裂等自旋相關性質(zhì)的潛在影響。然而，具有手性-非手性間隔物組合的低維鈣鈦礦中自旋相關性質(zhì)的研究在很大程度上仍未得到探索。
近日，天津大學肖殷教授團隊與四川大學田云飛副研究員團隊合作，通過整合非手性陽離子胍與手性陽離子R/S-甲基苯乙銨，開發(fā)了一種由氫鍵網(wǎng)絡介導的新型1.5D手性鈣鈦礦。該新型手性鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)特點是氫鍵網(wǎng)絡誘導鋸齒形無機鏈排列，進一步形成有組織的層狀結(jié)構(gòu)。具有對稱平面結(jié)構(gòu)的GA+含有三個-NH2+基團，提供了多個與無機八面體形成氫鍵作用的位點，導致了氫鍵網(wǎng)絡以及1.5D結(jié)構(gòu)的生成。這一獨特的結(jié)構(gòu)配置，位于典型1D和2D鈣鈦礦之間。結(jié)構(gòu)維度影響電子和自旋相關性質(zhì)，理論計算揭示了晶體結(jié)構(gòu)反轉(zhuǎn)不對稱引起的能帶分裂，圓偏振瞬態(tài)吸收光譜證實了納秒時間尺度上的自旋壽命，自旋極化狀態(tài)在長達7.5 ns的測試時間內(nèi)保持穩(wěn)定。磁導探針原子力顯微鏡測量表明，該晶體具備優(yōu)異的手性誘導自旋選擇性，最大自旋極化度達到92-94%。 這項工作首次報道了具有顯著自旋極化性質(zhì)的新型1.5D手性鈣鈦礦，豐富了手性鈣鈦礦材料體系，強調(diào)了化學環(huán)境在塑造手性鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)維度和自旋極化特性中的關鍵作用，為進一步探索自旋電子學和光電子器件中的手性雜化鈣鈦礦奠定了基礎。 論文信息 1.5D Chiral Perovskites Mediated by Hydrogen-Bonding Network with Remarkable Spin-Polarized Property Shuo Sun, Jiawei Jiang, Menghui Jia, Yunfei Tian, Yin Xiao Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202423314
