隨著全球?qū)沙掷m(xù)能源和碳中和目標(biāo)的追求，大規(guī)模儲(chǔ)能系統(tǒng)的需求日益迫切。水系質(zhì)子電池因其成本低、安全性高和環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)，被視為極具潛力的儲(chǔ)能解決方案。然而，設(shè)計(jì)高性能的MXene質(zhì)子電池并非易事，主要挑戰(zhàn)包括不可避免的析氫反應(yīng)、MXene復(fù)雜的化學(xué)組成空間以及尚不明確的質(zhì)子傳輸機(jī)制。 近日，香港城市大學(xué)的范俊教授和韓健教授取得了一項(xiàng)突破性進(jìn)展。他們基于MXene的結(jié)構(gòu)單元，提出了八面體凈電荷（Qoct-s）的通用描述符。這一描述符與HER活性、電池容量和質(zhì)子傳輸性能有著良好的相關(guān)性。
研究團(tuán)隊(duì)通過密度泛函理論計(jì)算，深入探究了MXene的結(jié)構(gòu)和電荷特性。他們發(fā)現(xiàn)，MXene的物理化學(xué)性質(zhì)與其八面體單元的電子和結(jié)構(gòu)特性密切相關(guān)。具體來說，MXene的八面體凈電荷值不僅決定了其電子轉(zhuǎn)移特性，還影響了質(zhì)子的吸附能力和析氫反應(yīng)性能。通過這一描述符，研究人員預(yù)測(cè)氮功能化MXene存在雙質(zhì)子存儲(chǔ)機(jī)制。此外，該描述符的準(zhǔn)確性在更廣泛的MXene化學(xué)空間中得到了驗(yàn)證。 在質(zhì)子傳輸性能方面，研究揭示了MXene的化學(xué)組成對(duì)質(zhì)子傳輸?shù)挠绊憽Ｍㄟ^在MXene層間插入水分子，質(zhì)子能夠基于Grotthuss機(jī)制通過水分子間的氫鍵網(wǎng)絡(luò)快速傳輸。研究發(fā)現(xiàn)，MXene的Qoct-s值對(duì)水合氫鍵網(wǎng)絡(luò)的拓?fù)滢D(zhuǎn)變能壘有顯著影響，進(jìn)而影響質(zhì)子傳輸性能。具體來說，Qoct-s值接近零的MXene與水溶液的相互作用適中，具有較高的界面質(zhì)子交換頻率，有利于質(zhì)子傳輸。 總之，該工作不僅提供了一種高效的設(shè)計(jì)MXene質(zhì)子電池的策略，而且通過建立可靠描述符，為理解和預(yù)測(cè)MXene的電化學(xué)性能提供了重要的理論基礎(chǔ)。這一成果有望推動(dòng)水系質(zhì)子電池技術(shù)的發(fā)展，為實(shí)現(xiàn)可持續(xù)能源存儲(chǔ)提供新的見解。 論文信息 Employing Octahedral Net Charge Descriptors for Designing High-Performance Aqueous Proton Batteries Jun Zhao, Ninggui Ma, Yuhang Wang, Zhaowei Wang, Tairan Wang, Bochun Liang, Yaqin Zhang, Jian Han, Chunyi Zhi, Jun Fan Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202421224
