溫度測量技術(shù)在科學(xué)研究和工業(yè)應(yīng)用中至關(guān)重要，其應(yīng)用范圍涵蓋從電子設(shè)備的熱管理到生物醫(yī)學(xué)的細(xì)胞監(jiān)測，以及高溫工業(yè)過程的實(shí)時(shí)控制。然而，傳統(tǒng)的接觸式測溫方法（如熱電偶和電阻溫度計(jì)）在響應(yīng)速度、空間分辨率和高溫穩(wěn)定性方面存在諸多限制，難以滿足現(xiàn)代技術(shù)的高精度需求。光學(xué)測溫技術(shù)憑借非接觸、快速響應(yīng)和高空間分辨率的優(yōu)勢(shì)，為解決這些問題提供了潛在途徑。然而，現(xiàn)有材料在寬溫區(qū)間內(nèi)保持高靈敏度和穩(wěn)定性仍是巨大的挑戰(zhàn)，尤其是在高溫環(huán)境中，光致發(fā)光（PL）淬滅現(xiàn)象限制了其廣泛應(yīng)用。
近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所袁開軍研究員與隋來志副研究員團(tuán)隊(duì)在 Cs2TeCl6 無鉛鈣鈦礦材料中取得重要發(fā)現(xiàn)，揭示了五聲子非諧振相互作用和自陷態(tài)激子（STE）在寬溫區(qū)間高精度溫度測量中的協(xié)同作用機(jī)制。自陷態(tài)激子是一種因強(qiáng)電子-聲子耦合作用形成的束縛態(tài)，其在低維鈣鈦礦材料中尤為顯著。研究通過超快瞬態(tài)吸收光譜清晰地驗(yàn)證了自陷態(tài)激子的形成過程，即由自由載流子向晶格局域態(tài)的轉(zhuǎn)變主導(dǎo)，展現(xiàn)出強(qiáng)電子-聲子耦合的內(nèi)在特性。 在200至300 K的中低溫范圍內(nèi)，Cs2TeCl6的自陷態(tài)激子PL壽命對(duì)溫度表現(xiàn)出極高的靈敏性，壽命隨溫度升高而明顯縮短，每開爾文變化 28.3 納秒，靈敏度高達(dá) 3.82% K-1。這種線性溫度響應(yīng)源于熱激活的非輻射復(fù)合與輻射復(fù)合的競爭，展現(xiàn)了其在中低溫精確測溫中的顯著潛力。 在更高溫區(qū)（100 至 500 K），Cs2TeCl6 的 Eg 聲子模式拉曼線寬因高階五聲子非諧振相互作用呈現(xiàn)顯著的非線性溫度依賴性。實(shí)驗(yàn)表明，材料在330 K時(shí)的靈敏度達(dá)到最大值 0.577% K-1，并在高溫范圍內(nèi)保持良好性能。五階聲子非諧振相互作用不僅揭示了鈣鈦礦材料中的復(fù)雜聲子行為，也為高溫環(huán)境中的非接觸式溫度檢測提供了創(chuàng)新機(jī)制。 綜上所述，Cs2TeCl6 結(jié)合了中低溫區(qū)PL壽命測溫的高靈敏度與高溫區(qū)拉曼譜線寬測溫的高穩(wěn)定性，是首個(gè)在光學(xué)測溫中實(shí)現(xiàn)五聲子非諧振相互作用與自陷態(tài)激子協(xié)同機(jī)制的材料。材料在多次冷熱循環(huán)后仍保持優(yōu)異性能，顯示出其在非接觸式測溫、精準(zhǔn)熱成像及高溫工業(yè)監(jiān)控等領(lǐng)域的廣闊應(yīng)用潛力。 論文信息 Broad-Temperature Optical Thermometry via Dual Sensitivity of Self-Trapped Excitons Lifetime and Higher-Order Phonon Anharmonicity in Lead-Free Perovskites Guangming Niu, Jutao Jiang, Xiangyu Zeng, Xin Liu, Xiaowei Wang, Yutong Zhang, Li Che, Laizhi Sui, Guorong Wu, Kaijun Yuan, Xueming Yang Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202422424
