溫度測量技術(shù)在科學研究和工業(yè)應(yīng)用中至關(guān)重要，其應(yīng)用范圍涵蓋從電子設(shè)備的熱管理到生物醫(yī)學的細胞監(jiān)測，以及高溫工業(yè)過程的實時控制。然而，傳統(tǒng)的接觸式測溫方法（如熱電偶和電阻溫度計）在響應(yīng)速度、空間分辨率和高溫穩(wěn)定性方面存在諸多限制，難以滿足現(xiàn)代技術(shù)的高精度需求。光學測溫技術(shù)憑借非接觸、快速響應(yīng)和高空間分辨率的優(yōu)勢，為解決這些問題提供了潛在途徑。然而，現(xiàn)有材料在寬溫區(qū)間內(nèi)保持高靈敏度和穩(wěn)定性仍是巨大的挑戰(zhàn)，尤其是在高溫環(huán)境中，光致發(fā)光（PL）淬滅現(xiàn)象限制了其廣泛應(yīng)用。
近日，中國科學院大連化學物理研究所袁開軍研究員與隋來志副研究員團隊在 Cs2TeCl6 無鉛鈣鈦礦材料中取得重要發(fā)現(xiàn)，揭示了五聲子非諧振相互作用和自陷態(tài)激子（STE）在寬溫區(qū)間高精度溫度測量中的協(xié)同作用機制。自陷態(tài)激子是一種因強電子-聲子耦合作用形成的束縛態(tài)，其在低維鈣鈦礦材料中尤為顯著。研究通過超快瞬態(tài)吸收光譜清晰地驗證了自陷態(tài)激子的形成過程，即由自由載流子向晶格局域態(tài)的轉(zhuǎn)變主導(dǎo)，展現(xiàn)出強電子-聲子耦合的內(nèi)在特性。 在200至300 K的中低溫范圍內(nèi)，Cs2TeCl6的自陷態(tài)激子PL壽命對溫度表現(xiàn)出極高的靈敏性，壽命隨溫度升高而明顯縮短，每開爾文變化 28.3 納秒，靈敏度高達 3.82% K-1。這種線性溫度響應(yīng)源于熱激活的非輻射復(fù)合與輻射復(fù)合的競爭，展現(xiàn)了其在中低溫精確測溫中的顯著潛力。 在更高溫區(qū)（100 至 500 K），Cs2TeCl6 的 Eg 聲子模式拉曼線寬因高階五聲子非諧振相互作用呈現(xiàn)顯著的非線性溫度依賴性。實驗表明，材料在330 K時的靈敏度達到最大值 0.577% K-1，并在高溫范圍內(nèi)保持良好性能。五階聲子非諧振相互作用不僅揭示了鈣鈦礦材料中的復(fù)雜聲子行為，也為高溫環(huán)境中的非接觸式溫度檢測提供了創(chuàng)新機制。 綜上所述，Cs2TeCl6 結(jié)合了中低溫區(qū)PL壽命測溫的高靈敏度與高溫區(qū)拉曼譜線寬測溫的高穩(wěn)定性，是首個在光學測溫中實現(xiàn)五聲子非諧振相互作用與自陷態(tài)激子協(xié)同機制的材料。材料在多次冷熱循環(huán)后仍保持優(yōu)異性能，顯示出其在非接觸式測溫、精準熱成像及高溫工業(yè)監(jiān)控等領(lǐng)域的廣闊應(yīng)用潛力。 論文信息 Broad-Temperature Optical Thermometry via Dual Sensitivity of Self-Trapped Excitons Lifetime and Higher-Order Phonon Anharmonicity in Lead-Free Perovskites Guangming Niu, Jutao Jiang, Xiangyu Zeng, Xin Liu, Xiaowei Wang, Yutong Zhang, Li Che, Laizhi Sui, Guorong Wu, Kaijun Yuan, Xueming Yang Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202422424
