隨著工業(yè)快速發(fā)展與人口持續(xù)增長，水污染問題日益嚴(yán)峻，傳統(tǒng)的水處理技術(shù)對新污染物的去除效率較低，并難以應(yīng)對復(fù)雜水體污染。因此，開發(fā)高性能、抗干擾能力強(qiáng)和循環(huán)穩(wěn)定性高的催化劑是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)水凈化和水安全的重要保障。 然而，采用傳統(tǒng)試錯(cuò)法開發(fā)先進(jìn)催化劑存在研究周期長與效率低等問題。此外，催化劑性能與合成技術(shù)密切相關(guān)，現(xiàn)有技術(shù)難以實(shí)現(xiàn)對催化劑的精準(zhǔn)構(gòu)筑，并忽略了催化劑自身微觀結(jié)構(gòu)的影響，導(dǎo)致活性位點(diǎn)不可控、傳質(zhì)速率慢，極大降低了催化劑的活性和耐久性。 近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)的盛國平教授、李正浩副研究員，南方科技大學(xué)的吳振禹副教授和日本東北大學(xué)的李昊教授合作，以單原子催化劑為研究對象，提出數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)耦合精準(zhǔn)合成策略，開發(fā)了一種具有高載量與富含介孔的類芬頓鐵單原子催化劑，在實(shí)際水體中表現(xiàn)出優(yōu)異的去污效率、出色的循環(huán)穩(wěn)定性和抗干擾性能。
以*OH和*O關(guān)鍵中間體的結(jié)合能作為活化過硫酸鹽生成1O2的重要描述符，采用數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)技術(shù)從43種M-N4單原子結(jié)構(gòu)中快速篩選高活性的單原子催化結(jié)構(gòu)。其中，F(xiàn)e-N4結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出卓越的類芬頓性能和優(yōu)異的理論活性，極大降低了催化結(jié)構(gòu)篩選的時(shí)間成本。所有結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)及火山模型已部署于日本東北大學(xué)李昊教授課題組開發(fā)的“數(shù)字催化平臺(tái)”。 通過高度可控的聚合硬模板法精準(zhǔn)構(gòu)筑催化劑結(jié)構(gòu)，并精確調(diào)控催化劑的活性位點(diǎn)密度與孔隙結(jié)構(gòu)，成功制備了高活性Fe-N4位點(diǎn)（3.83 wt%）與富含介孔的鐵單原子催化劑，1 min內(nèi)超快去除磺胺類抗生素（速率常數(shù)為100.97 min-1 g-2，優(yōu)于目前已報(bào)道文獻(xiàn)。此外，該催化劑在實(shí)際廢水處理中也表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性、強(qiáng)大的抗干擾能力和良好的應(yīng)用潛力。 結(jié)合EPR、原位光譜實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算，深入研究催化劑活化過硫酸鹽生成1O2的催化路徑，證明Fe-吡啶-N4位點(diǎn)是高效類芬頓活性中心，顯著降低了*OH和*O生成的反應(yīng)能壘，促進(jìn)了1O2的高效生成，與數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)結(jié)果高度符合。 這項(xiàng)研究提出數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)耦合精準(zhǔn)合成策略，制備了一種高性能、強(qiáng)抗干擾和穩(wěn)定的鐵單原子催化劑，高效、穩(wěn)定、靶向去除實(shí)際廢水中的新污染物。這一策略為揭示各領(lǐng)域的多維結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系提供了新范式，為環(huán)境、能源和化工等領(lǐng)域開發(fā)高性能催化劑提供了啟迪。 論文信息 Data-Driven Accelerated Discovery Coupled with Precise Synthesis of Single-Atom Catalysts for Robust and Efficient Water Purification This article relates to: Keng-Qiang Zhong, Fu-Yun Yu, Di Zhang, Zheng-Hao Li, Dong-Hua Xie, Ting-Ting Li, Yun Zhang, Li Yuan, Hao Li, Zhen-Yu Wu, Guo-Ping Sheng Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202500004
