單原子催化劑(SACs)因其接近100%的原子利用效率和可調(diào)控的催化性能,使其在多種催化應(yīng)用中具有顯著優(yōu)勢。盡管近年來已取得重要進展,實現(xiàn)高金屬負(fù)載量SACs的大規(guī)??煽刂苽淙悦媾R顯著挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)的高溫?zé)峤夥椒ㄒ滓l(fā)金屬物種的遷移和團聚,從而限制金屬位點密度的提升;而現(xiàn)有的低溫合成策略則往往受限于較低的金屬負(fù)載量或復(fù)雜的制備工藝,阻礙了其實際應(yīng)用。因此,迫切需要開發(fā)一種低溫條件下制備高負(fù)載金屬SACs的方法。
最近,北京化工大學(xué)劉惠玉教授團隊和中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所黃志軍副研究員開發(fā)了一種室溫金屬交換用于合成單原子納米酶的通用策略,通過前驅(qū)體的篩選合成以及室溫下金屬交換,成功制備了一系列金屬SACs(如Mn, Fe Co Ni Cu Ru, Pt,負(fù)載量高達(dá)12.67 wt%)及多金屬SACs,該方法顯著減少了金屬聚集,增加了催化活性位點的暴露,使催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的多酶(過氧化氫酶、過氧化物酶、氧化酶)模擬活性。 這種新型的室溫金屬交換策略,不僅克服了SACs高溫合成中常見的金屬熱聚集和低負(fù)載量等瓶頸問題,還可以使用實驗室常規(guī)1L燒杯實現(xiàn)單批次10克級制備,而且以高負(fù)載量(12.1 wt%)的Zn SACs為模版,通過簡便的室溫交換成功制備了多種金屬(如Mn, Fe, Co Ni Cu, Ru, Pt,負(fù)載量高達(dá)12.67 wt%)的SACs及多金屬物種,是一種制備SACs的通用方法。該方法顯著減少了金屬聚集,增加了催化活性位點的暴露,使催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的多酶模擬活性,我們相信本研究不僅為高性能SACs的低溫、規(guī)模化制備提供了新途徑,也揭示了其在金屬離子條件下的穩(wěn)定性機制。 相關(guān)結(jié)果發(fā)表Angewandte Chemie International Edition上,文章的第一作者是北京化工大學(xué)博士研究生張潔。 論文信息 Universal Metal-Exchange Strategy for Room Temperature Synthesis of Single-Atom Nanozymes Jie Zhang, Zezhong Huang, Bolong Xu, Qingyuan Wu, Dr. Zhijun Huang, Prof. Huiyu Liu Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202505123