深紅光(>660 nm)不僅滿足下一代平板顯示器的需求,而且在光通信,光動力治療和園藝照明等領域發(fā)揮重要作用。隨著高分辨顯示器性能要求的不斷提高,開發(fā)高色純度紅光及近紅外發(fā)光材料顯得尤為重要。
碳點作為新型的碳納米熒光材料,以其高效率、抗光漂白、可調諧發(fā)射和可溶液加工等特點受到研究人員的廣泛關注,并成功應用于光電器件領域。然而,由于光譜紅移過程中常伴隨光譜展寬,使得大多數近紅外區(qū)碳點的半峰寬大于100 nm,嚴重限制其實際應用效果。且深紅光區(qū)的窄帶發(fā)射碳點多由生物質前體制備,其結構復雜,不利于建立明確的構效關系調控光學性能。因此,實現高色純度近紅外窄半峰寬碳點的可調諧制備仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。
鄭州大學盧思宇教授、艾琳研究員及團隊實現了近紅外窄半峰寬碳點的可調諧制備,最長發(fā)射波長為704 nm,最窄半峰寬為29 nm,并成功應用于高色純度穩(wěn)態(tài)光致發(fā)光器件構筑。利用高分辨透射電子顯微鏡、拉曼光譜、X射線光電子能譜等對其進行形貌與精確結構分析,進一步通過時間分辨熒光光譜、飛秒瞬態(tài)吸收光譜、溫度依賴動力學及不同剛性程度和不同電子密度模型的理論計算等數據,研究其光學特性,并解析窄帶發(fā)射的機理:1.高對稱大共軛石墨碳核提高結構剛性,減少激子捕獲缺陷,實現光譜窄化;2.高吡咯氮含量的引入使得電子均勻離域,促進受限電子與空穴的輻射復合,從而降低半峰寬;3.碳點的高激子結合能、弱電子-聲子耦合和簡單的輻射動力學進一步促進了光譜窄化。 窄半峰寬碳點在高溫、不同有機溶劑及強酸強堿等條件下均表現出優(yōu)異的光穩(wěn)定性,且兼具抗?jié)舛日箤捄涂節(jié)舛却銣绲奶匦?,進一步通過基質輔助實現了近紅外固態(tài)窄帶發(fā)射,以上特性使其適用于構筑高性能光電器件。 碳點基近紅外LEDs不僅在高濃度和高環(huán)境濕度下實現明亮的窄帶發(fā)射,且可以在2000 mA的大電流下穩(wěn)定工作,并在300 mA下連續(xù)工作150小時仍保持94%的性能;即使在65%的環(huán)境濕度下仍保持將近140個小時的工作穩(wěn)定性。該工作不僅通過調控反應參數實現了近紅外窄帶發(fā)射的可調諧制備,且為高色純度光電器件的構筑提供了新的可能。 論文信息 Synergistic Rigidity-Enhancement and Electron-Rich Systems Engineering Robust Carbon Dots-Based Ultra-Narrowband NIR Emitters for LEDs with Superior Operational Stability Dr Lin Ai, Dr. Jiping Xiao, Dr. Jingkun Yu, Dr. Kening Liu, Dr. Feifei Zhai, Dr. Wenjuan Xiang, Prof. Siyu Lu Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202509276