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Angew. Chem. :外延生長晶格匹配表面實(shí)現(xiàn)高壓LiCoO?的機(jī)械完整性


高電壓LiCoO2(LCO)憑借其卓越的體積能量密度,在便攜電子市場占據(jù)主導(dǎo)地位。然而,高電壓循環(huán)(> 4.55 V)會(huì)加劇LCO的結(jié)構(gòu)退化和電極界面不穩(wěn)定性,從而導(dǎo)致其循環(huán)過程中嚴(yán)重的機(jī)械性能劣化與劇烈的電化學(xué)性能衰減。因此,開發(fā)具有優(yōu)異的機(jī)械完整性的LCO正極有利于推動(dòng)其高電壓的實(shí)際應(yīng)用。


本文提出通過調(diào)控高溫環(huán)境下的過渡金屬元素互擴(kuò)散行為,在LCO表面外延生長了晶格匹配的含鈷富鋰相表面。該表面修飾策略有效提升了高電壓下的電極界面穩(wěn)定性并抑制了LCO結(jié)構(gòu)退化,從而賦予LCO正極優(yōu)異的機(jī)械完整性,實(shí)現(xiàn)了其高電壓下的循環(huán)穩(wěn)定性。







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通過高溫過渡金屬元素互擴(kuò)散行為,成功制備出含鈷富鋰相表面包覆的高電壓LCO正極(LCO-LR)。實(shí)驗(yàn)表征結(jié)果明確驗(yàn)證了含鈷富鋰相包覆層的形成,而理論計(jì)算進(jìn)一步證實(shí)了該策略的可行性,并揭示了生成相的潛在組分構(gòu)成(Li1.2Ni0.1Co0.17Mn0.53O2)。

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電化學(xué)測試結(jié)果表明,在3.0-4.6 V的電壓范圍內(nèi),LCO-LR表現(xiàn)出5.6 mAh g-1的額外容量(0.1 C)以及更好的循環(huán)穩(wěn)定性(1 C)。同時(shí),LCO-LR在4.7 V超高電壓以及軟包全電池的循環(huán)測試中也展現(xiàn)出更好的循環(huán)性能。

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循環(huán)后的電極表征發(fā)現(xiàn),LCO電極的電解液分解更加嚴(yán)重,正極電解液界面(CEI)更厚且不均勻(~ 26 to 47 nm),而LCO-LR的含鈷富鋰相表面有效的抑制了電解液分解,其CEI薄而均勻(~ 4 nm)。進(jìn)一步分析表明,LCO-LR 的 CEI 的表面富集更多的無機(jī) LiF 物種,證明了含鈷富鋰相有利于提高界面穩(wěn)定性。

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 同樣,循環(huán)后的LCO結(jié)構(gòu)退化更為嚴(yán)重,其結(jié)構(gòu)退化層厚度超過40 nm。相比之下,LCO-LR結(jié)構(gòu)退化層僅為9 nm,其內(nèi)部保持完整的層狀結(jié)構(gòu),而富鋰相仍錨定在退化表面和內(nèi)部層狀之間,因此LCO-LR展現(xiàn)出優(yōu)異的機(jī)械完整性。該研究為高電壓LCO正極材料的表面修飾設(shè)計(jì)提供了創(chuàng)新性的技術(shù)思路。

文信息

Epitaxially Grown Lattice-Coherent Surface Enabling Superior Mechanical Integrity for High-Voltage LiCoO2 Cathode

Xiang Li, Kexin Wang, Miao Tian, Xu Zhang, Xingyang Wu, Haotian Song, Shuo-Wang Yang, Junwei Zheng, Fanghui Du, Jing Lyu, Zhongkai Hao, Guo Qin Xu


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202504221





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