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Angew. Chem. :解鎖鋰金屬電池高效鋰傳輸新路徑


傳統(tǒng)凝膠聚合物電解質(zhì)(GPEs)雖兼具液態(tài)電解液與固態(tài)電解質(zhì)的優(yōu)勢,卻因離子電導(dǎo)率低,難以抑制鋰枝晶生長,導(dǎo)致電池循環(huán)穩(wěn)定性差,嚴重制約了鋰金屬電池的實際應(yīng)用。添加無機填料雖能提升性能,但高負載易導(dǎo)致團聚和界面相容性問題;有機填料的應(yīng)用也面臨機械強度與離子傳導(dǎo)的平衡挑戰(zhàn)。


近日,香港城市大學(xué)張其春教授、陳福榮教授、李振聲教授聯(lián)合中南大學(xué)陳立寶教授、曠桂超教授選用具有周期性多孔結(jié)構(gòu)的二維共價有機框架(COF)CityU-43 作為 “納米牢籠”,通過原位聚合,使 PDA 鏈在 CityU-43 孔道內(nèi)形成物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò),僅需 0.03 wt% 的 CityU-43,即可實現(xiàn)聚合物鏈的均勻分布與界面相容性優(yōu)化。該文章發(fā)表在國際頂級期刊Angewandte Chemie International Edition上。娜仁托雅,顧錢鋒為本文第一作者。


機理解析:從 “無序擴散” 到 “定向高速路”

納米限域效應(yīng):CityU-43 孔道約束聚合物鏈構(gòu)象,形成連續(xù)離子傳輸通道;其醚氧基團與鋰離子強相互作用,降低離子遷移能壘至 9.46 kJ/mol(純 PDA 為 14.45 kJ/mol)。

SEI 膜調(diào)控:NCP 策略促進形成富含 LiF 的穩(wěn)定固態(tài)電解質(zhì)界面(SEI),抑制電解液降解與鋰枝晶穿透,實現(xiàn)界面化學(xué)均勻性調(diào)控。

應(yīng)用前景:邁向高能量密度鋰金屬電池

該電解質(zhì)電化學(xué)穩(wěn)定窗口達 4.9 V,可匹配高電壓正極材料(如 NCM),為 5 V 級鋰金屬電池開發(fā)提供可能。CityU-43 制備工藝簡單,僅需 0.03 wt% 低負載即可實現(xiàn)性能提升,降低材料成本與工藝復(fù)雜度,為產(chǎn)業(yè)化應(yīng)用奠定基礎(chǔ)。


該項研究通過納米受限聚合策略,將 COF 材料的有序孔道與聚合物電解質(zhì)的柔性優(yōu)勢結(jié)合,為高性能鋰金屬電池電解質(zhì)設(shè)計提供了 “納米級” 解決方案。未來,隨著該技術(shù)的進一步優(yōu)化,鋰金屬電池有望在電動汽車、儲能系統(tǒng)等領(lǐng)域釋放更大潛力,推動能源存儲技術(shù)邁向新高度。



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Figure 1. Schematic of preparation and characterization of NCP GPEs and COFs.

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Figure 2. Characterizations of the GPEs.

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Figure 3. Schematic diagrams and characterization of the Li+ coordination structure and Li+ transport modulation.

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Figure 4. The characterization of SEI layer for withstanding the Li dendrites.

文信息

Nanoconfined Polymerization Facilitates Efficient Li+ Transportation in Quasi-Solid Electrolytes

Tuoya Naren, Qianfeng Gu, Ruheng Jiang, Yanwei Zhao, Lei Zhang, Antai Zhu, Xiang Wang, Jinghang Wu, Dr. Zongmin Zheng, Prof. Chun-Sing Lee, Dr. Gui-Chao Kuang, Prof. Libao Chen, Prof. Fu-Rong Chen, Prof. Qichun Zhang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202509921



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