有機(jī)電極材料因其環(huán)境友好、輕質(zhì)高能、結(jié)構(gòu)可設(shè)計(jì)等優(yōu)勢(shì),有機(jī)電極材料因其輕質(zhì)、環(huán)保、可設(shè)計(jì)性強(qiáng)等優(yōu)勢(shì),被視為下一代電池材料的重要選擇。然而,現(xiàn)有的有機(jī)電極材料在有機(jī)電池特別是全有機(jī)對(duì)稱鋰離子電池(SAOBs)中的應(yīng)用仍面臨諸多挑戰(zhàn),例如難以同時(shí)滿足正負(fù)極電壓需求、電極兼容性差以及工藝復(fù)雜等。盡管已報(bào)導(dǎo)一些小分子和共價(jià)有機(jī)聚合物用于對(duì)稱全有機(jī)電池中,但其溶解性高或功能單一的問題限制了實(shí)際應(yīng)用。因此,開發(fā)新型雙電極可用材料以突破上述挑戰(zhàn)至關(guān)重要。 近日,華南師范大學(xué)蘭亞乾、陳宜法教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種基于酰亞胺連接的三基元分子結(jié)COFs材料(TAT-AZO-COF),并將其作為雙電極活性材料應(yīng)用于SAOBs中。
示意圖 1. 基于COFs的全有機(jī)對(duì)稱鋰離子電池 圖1. COFs的結(jié)構(gòu)示意圖和PXRD圖 圖2. TAT-AZO-COF的結(jié)構(gòu)表征 在半電池測(cè)試中,當(dāng)AT-AZO-COF用作正極材料時(shí),表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能,在0.1 A g-1下表現(xiàn)出541 mAh g-1的高可逆比容量,活性位點(diǎn)利用率達(dá)95.6%,在10 A g-1大電流下,循環(huán)2000次仍保持160 mAh g-1的容量;用作負(fù)極材料時(shí),在活化后容量高達(dá)1054 mAh g-1,遠(yuǎn)超其理論值(486 mAh g-1)。全電測(cè)試中組裝的SAOBs在10 A g-1高電流密度下循環(huán)10000次后仍保持90 mAh g-1的容量,能量密度高達(dá)125 Wh kg-1,同時(shí)組裝成軟包電池后成功點(diǎn)亮LED燈,并在折疊狀態(tài)下也可穩(wěn)定運(yùn)行,展示了其在柔性可穿戴設(shè)備中的潛力。 圖3. TAT-AZO-COF的半電池性能圖。 圖4. TAT-AZO-COF的全電池性能圖 圖5. 儲(chǔ)鋰機(jī)理探究圖 該項(xiàng)工作中研究報(bào)道了三基元分子結(jié)COFs材料TAT-AZO-COF,通過羰基/偶氮基/三嗪基協(xié)同效應(yīng)突破全有機(jī)對(duì)稱鋰離子電池性能瓶頸,實(shí)現(xiàn)125 Wh kg-1高能量密度且組裝軟包電池驗(yàn)證其柔性應(yīng)用潛力。該材料設(shè)計(jì)將為多功能有機(jī)電極材料設(shè)計(jì)開辟了新路徑。 論文信息 Three-Motif Molecular Junction Covalent Organic Frameworks for Symmetric All-Organic Lithium-Ion Battery Wenhai Feng, Zhi Yang, Can Guo, Huifen Zhuang, Rui Xu, Haifu Zhang, Mingjin Shi, Zhengyang Chen, Prof. Yifa Chen, Prof. Ya-Qian Lan Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202508937