近年來，隨著研究的深入，n-i-p結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽能電池（PSC）在熱、空氣和濕度環(huán)境下的操作穩(wěn)定性已經(jīng)獲得顯著提升。然而，在持續(xù)光照和電壓偏置條件下出現(xiàn)的性能衰減問題，仍然是阻礙其商業(yè)化應(yīng)用的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。研究表明，這一現(xiàn)象主要源于鈣鈦礦薄膜中可移動(dòng)離子引發(fā)的離子遷移和自加速化學(xué)降解過程。 針對(duì)這一關(guān)鍵科學(xué)問題，北京理工大學(xué)魏靜副教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合斯德哥爾摩大學(xué)Stefaan De Wolf教授、深圳現(xiàn)象光伏科技有限公司研發(fā)專家王建濤以及河南省科學(xué)院材料研究所張國賞研究員團(tuán)隊(duì)，創(chuàng)新性地開發(fā)出一種基于2-吡啶甲醛肟（PO）分子的能級(jí)調(diào)控策略。研究人員將這種具有顯著吸電子特性的配體作為添加劑引入FAPbI3體系，成功將器件效率提升至26.13%，同時(shí)在氮?dú)猸h(huán)境中經(jīng)過1000小時(shí)標(biāo)準(zhǔn)太陽光照射下的最大功率點(diǎn)（MPP）追蹤測(cè)試后，性能保持率達(dá)到88%以上。 【機(jī)制解析】 PO分子通過三重協(xié)同作用實(shí)現(xiàn)對(duì)鈣鈦礦材料的多尺度調(diào)控。PO分子中的肟基（-NOH）與Pb-I框架通過氫鍵形成定向結(jié)合，同時(shí)吡啶環(huán)與Pb2+產(chǎn)生強(qiáng)配位作用，這種雙中心錨定機(jī)制不僅增強(qiáng)了分子與晶格的結(jié)合能，還通過吸電子效應(yīng)顯著提高了材料的電離能，有效抑制了碘離子的氧化過程。此外，肟基的氧原子和吡啶氮原子協(xié)同作用，形成了獨(dú)特的雙位點(diǎn)缺陷鈍化網(wǎng)絡(luò)，顯著降低了界面缺陷態(tài)密度。
【能級(jí)優(yōu)化】 PO分子通過動(dòng)態(tài)結(jié)晶調(diào)控實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)能級(jí)工程。在薄膜生長階段，PO優(yōu)先與PbI2配位，促進(jìn)其與有機(jī)鹽的完全反應(yīng)，大幅降低殘留PbI2含量。這種化學(xué)調(diào)控直接導(dǎo)致：1）薄膜費(fèi)米能級(jí)下移0.25 eV，實(shí)現(xiàn)n?型摻雜轉(zhuǎn)變；2）界面處形成更優(yōu)的Ec能級(jí)偏移。這一優(yōu)化改善了ETL/鈣鈦礦界面的載流子的分離效率，并實(shí)現(xiàn)了器件空穴與電子傳輸?shù)钠胶狻?/p> 【器件性能】 優(yōu)化后的器件展現(xiàn)出顯著的開路電壓（1.176 V→1.194 V）和填充因子（79.8%→84.3%）提升，器件效率達(dá)到26.13%。這歸因于載流子提取和傳輸效率的提高，體現(xiàn)了能級(jí)調(diào)控在提高器件性能中的重要性。 【穩(wěn)定性分析】 穩(wěn)定性測(cè)試展現(xiàn)出PO處理的顯著優(yōu)勢(shì)：在1個(gè)太陽光持續(xù)照射和最大功率點(diǎn)跟蹤（MPP）條件下，未封裝器件在工作1000小時(shí)后保持了初始88%的效率，而對(duì)照組在600小時(shí)后就衰減到了56%初始效率。原位光學(xué)顯微鏡觀測(cè)和TOF-SIMS分析分別證實(shí)了其對(duì)薄膜降解和離子遷移的抑制作用。對(duì)具有叉指電極的平面器件施加80 V高偏壓，同時(shí)通過原位光學(xué)顯微鏡監(jiān)測(cè)光學(xué)演化，表明PO可以顯著抑制鈣鈦礦薄膜降解。飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜分析也證明了PO分子對(duì)離子遷移的抑制能力。 該工作為鈣鈦礦能級(jí)調(diào)控提供了新的見解，并指導(dǎo)了最佳配體候選物的篩選，為實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的鈣鈦礦太陽能電池提供了新思路。相關(guān)工作發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed. 上。 論文信息 Energetics Modulation for Efficient and Stable n–i–p Perovskite Solar Cells Heng Liu, Qiongqiong Lu, Yihan Zhang, Min Li, Jiantao Wang, Suyang Sun, Yao Zhang, Haoqing Zhang, Jia Liu, Pengfei Yue, Zhiyuan Zhu, Yu Chen, Fangze Liu, Guoshang Zhang, Stefaan De Wolf, Jing Wei Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202502117
