雙原子催化劑（DACs）已成為能源和環(huán)境催化領(lǐng)域的一個前沿研究熱點。隨著高通量密度泛函理論（DFT）計算與機器學習（ML）算法的結(jié)合，數(shù)據(jù)驅(qū)動設(shè)計策略正在重塑傳統(tǒng)材料研發(fā)范式。這些方法能夠建立結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系，從而指導雙原子催化劑中高效活性位點的合理構(gòu)建。
2025年7月24日，云南大學柳清菊、何天威在國際知名期刊Advanced Functional Materials發(fā)表題為《Recent Advances in Data-Driven Design of Dual-Atom Catalysts》的綜述論文，Xinqi Chen為論文第一作者，柳清菊、何天威為論文共同通訊作者。
作者重點強調(diào)了數(shù)據(jù)驅(qū)動方法在雙原子催化劑設(shè)計中的優(yōu)勢，著重介紹了結(jié)構(gòu)優(yōu)化策略，包括雙位點構(gòu)型調(diào)控和微觀配位環(huán)境調(diào)節(jié)。
此外，文章還概述了用于雙原子催化劑篩選的典型機器學習工作流程，并展示了其在能源轉(zhuǎn)換和環(huán)境修復中的代表性應用。
最后，文章強調(diào)了開發(fā)一個整合理論計算、智能預測和實驗驗證的閉環(huán)系統(tǒng)的重要性，并對未來這一不斷發(fā)展的研究范式提出了展望。
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圖1：機器學習工作流程。展示了用于設(shè)計雙原子催化劑材料的機器學習工作流程。包括準備數(shù)據(jù)集（從實驗和計算中收集數(shù)據(jù)）、特征工程（提取電子結(jié)構(gòu)和幾何配置參數(shù)）、機器學習模型選擇與優(yōu)化（基于任務類型選擇合適的算法）、以及應用機器學習模型進行預測和篩選高性能雙原子催化劑。圖中還展示了不同研究中關(guān)于特征工程和模型選擇的引用來源。
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圖2：高通量計算與機器學習在雙原子催化劑設(shè)計中的應用。（a）展示了用于尿素合成的“1+2+2”策略，通過熱力學穩(wěn)定性、活性和選擇性篩選候選催化劑。（b）比較了尿素合成和氨合成的限制電位。（c）比較了尿素合成和析氫反應（HER）的限制電位。（d）甲烷完全氧化反應路徑。（e）通過DFT計算預測雙原子催化劑在甲烷燃燒中的性能。（f）酸性條件下氧還原反應（ORR）的自由能圖。（g）原子應變、d帶中心與ORR吉布斯能量障礙之間的關(guān)系。（h）Fe和Fe─M的投影自旋分辨態(tài)密度圖。（i）Fe和Fe-M上吸附的*OH的積分COHP條形圖。（j）Fe和Fe─Ru的d帶中心位置。這些圖表展示了高通量DFT計算和機器學習在篩選和優(yōu)化雙原子催化劑中的具體應用，包括尿素合成、甲烷燃燒和氧還原反應等。圖3：雙原子催化劑中的雙位點結(jié)構(gòu)示意圖。展示了雙原子催化劑（DACs）中雙位點結(jié)構(gòu)的分類，包括直接鍵合和間接鍵合兩種類型。直接鍵合的DACs通過金屬原子之間的共價或金屬鍵相互作用，分為金屬對（M1-M2）、金屬─非金屬對（M1-nM）和非金屬對（nM1-nM2）。間接鍵合的DACs通過異原子橋（如O/N/S）或空間分離的位點實現(xiàn)電子耦合。圖中詳細標注了不同類型的雙位點結(jié)構(gòu)及其幾何配置。圖4：雙原子催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計與反應機制。（a）展示了用于電催化硝酸根還原（NO3RR）的過渡金屬二聚體合金（DAAs）的結(jié)構(gòu)配置。（b）提出了篩選NO3RR候選催化劑的四步策略。（c）總結(jié)了篩選出的TM2Cu催化劑的限制電位和對應的決速步（RDS）。（d）展示了基于*NO3吸附自由能的活性火山圖。（e）展示了nM-M/g-CN雙原子催化劑的優(yōu)化結(jié)構(gòu)。（f）展示了氫吸附自由能圖，揭示了nM-M/g-CN在析氫反應（HER）中的性能。（g）展示了H s軌道與M d軌道（nM p軌道）之間的相互作用示意圖。（h）展示了具有逆三明治結(jié)構(gòu)的DACs的側(cè)視圖以及CO2在DACs上的吸附配置。（i）展示了競爭反應的CO2RR活性。（j）展示了Rh基DACs的d帶中心與CO2分子吸附能之間的關(guān)系。這些圖表揭示了雙原子催化劑在不同反應中的結(jié)構(gòu)設(shè)計和反應機制，包括硝酸根還原、析氫反應和CO2還原等。圖5：雙原子催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計與反應機制。（a）展示了CO PROX反應對應的反應網(wǎng)絡(luò)。（b）基于能量描述符的高通量篩選所有DACs。（c）展示了選定DACs在50–200°C下的性能曲線。（d）驗證了Au-Fe與Au-Au和Fe-Fe相比的CO氧化速率和CO2選擇性。（e）展示了DACs位點周圍活性O(shè)原子的所有相互作用的ICOHP。（f）展示了用于識別所有可能的CX位點的網(wǎng)格系統(tǒng)，以替換第二個MNX單元，以Fe位點為原點。（g）展示了配置（0,4）的相圖。（h）展示了Fe-Cu/NC雙金屬位點催化下的ORR反應。（i）計算了31 Fe-Cu/NC配置的限制電位。（j）展示了Fe的磁矩與ORR活性之間的線性相關(guān)性。這些圖表展示了雙原子催化劑在CO PROX反應和氧還原反應中的結(jié)構(gòu)設(shè)計和反應機制，以及通過調(diào)整金屬間距和磁矩來優(yōu)化催化性能。綜上，作者總結(jié)了數(shù)據(jù)驅(qū)動設(shè)計策略在雙原子催化劑（DACs）中的最新進展，重點探討了高通量密度泛函理論（DFT）計算與機器學習（ML）算法的結(jié)合如何重塑傳統(tǒng)的材料發(fā)現(xiàn)流程。研究聚焦于通過結(jié)構(gòu)優(yōu)化策略（如雙位點構(gòu)型調(diào)控和微配位環(huán)境調(diào)節(jié)）建立結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系，為能源和環(huán)境催化領(lǐng)域提供了新的設(shè)計思路和工具，特別是在氧還原反應（ORR）、析氫反應（HER）、氮還原反應（NRR）和二氧化碳還原反應（CO2RR）等關(guān)鍵反應中展示了雙原子催化劑的巨大潛力。
Recent Advances in Data-Driven Design of Dual-Atom Catalyst. Adv. Funct. Mater., 2025. https://doi.org/10.1002/adfm.202510647.
