開發(fā)低成本、環(huán)境友好、可溶液加工的新型碳基量子點材料對于實現(xiàn)下一代大面積顯示應用具有重要意義。然而,目前基于碳基發(fā)光材料的電致發(fā)光二極管外量子效率(EQE)仍然落后于發(fā)展較成熟的鎘基量子點或鉛基鈣鈦礦材料。近期,北京師范大學張洋、范樓珍團隊聯(lián)合東南大學蔣偉團隊設計合成了對稱的硼橋碳量子框架(sym-B-CQFs)材料,sym-B-CQFs具有高效延遲熒光,總光致發(fā)光量子產(chǎn)率為98 ± 0.6%,反向系間竄越速率(kRISC)高達1.04 × 10? s?1。掃描隧道顯微鏡(STM)表征清楚地顯示了sym-B-CQFs由四個二苯并[fg,op]四苯單元通過硼原子鍵合形成剛性非平面共軛框架結構。理論計算進一步表明,源自對稱硼橋的非平面框架導致HOMO和LUMO電子云在不同的二苯并[fg,op]四苯單元上交替分布,有效減小了單重態(tài)-三重態(tài)能級差,并產(chǎn)生較高的kRISC。
sym-B-CQFs的高效延遲熒光和良好的溶液加工特性,促使我們將其應用于LED。5CzBN-ESF由于具有合適的三重態(tài)能級(2.72 eV)、雙極性載流子傳輸特性以及高效的能量轉移效率,被選為主體材料。當摻雜濃度為2 wt%時,器件的開啟電壓、電流效率、功率效率和最大亮度分別為2.5 V,65.3 cd A-1, 59.5 lm W?1和19130 cd m-2。值得注意的是,基于sym-B-CQFs的電致LED首次實現(xiàn)了20.4%的高EQE,且表現(xiàn)出較小的效率滾降(在亮度為1000 cd m?2時,EQE = 18.0%)。這項工作表明高性能CQDs有望成為下一代顯示技術的候選材料。
圖1. sym-B-CQFs的合成和結構表征
圖2. sym-B-CQFs的光學性質
圖3. sym-B-CQFs的理論計算分析
圖4. sym-B-CQFs的LED器件性能
這一研究成果近期發(fā)表在J. Am. Chem. Soc. 上,論文第一作者為北京師范大學袁廷博士和東南大學趙桂敏博士,通訊作者為北京師范大學張洋副教授、申林教授、袁方龍教授、范樓珍教授和東南大學蔣偉教授。該研究成果得到了國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃、中國博士后科學基金等的支持。
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https://doi.org/10.1021/jacs.5c10746