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第一作者： 丁杰

通訊作者：鐘秦、張舒樂、Maohong Fan

通訊單位：南京理工大學(xué)和University of Wyoming

論文DOI：10.1038/s41467-025-61851-6

南京理工大學(xué)鐘秦、張舒樂和丁杰老師團(tuán)隊(duì)采用原位合成方法制備出一種由 MnCO₃共價(jià)連接的In₂O₃組成的催化劑，In₂O₃中的O原子占據(jù) MnCO₃的氧空位，能夠在In₂O₃-MnCO₃界面形成In-O-Mn路易斯酸堿對。光照和加熱都改善了電子激發(fā)和電子從In到O的轉(zhuǎn)移，促進(jìn) CO₂活化和甲醇的產(chǎn)生，實(shí)現(xiàn)了67.5%的甲醇選擇性和13.5%的CO₂轉(zhuǎn)化率。該研究為系列In–Mn催化劑的設(shè)計(jì)及分子水平結(jié)構(gòu)介導(dǎo)的光熱催化加氫過程提供了深入理解。

大規(guī)模安全儲存H₂仍然是氫經(jīng)濟(jì)的關(guān)鍵。通過H₂與CO或CO₂反應(yīng)進(jìn)行化學(xué)儲氫是實(shí)現(xiàn)H?安全儲存的重要方法之一，而其中CO₂因其易于儲存、不可燃和安全等特性更具吸引力。目前，已開發(fā)出多種用于催化CO₂加氫制甲醇的催化劑，如In基、Zn基和Cu基催化劑。然而，這些催化劑通常需要反應(yīng)溫度≥250°C才能表現(xiàn)良好，導(dǎo)致能耗過高?；S中存在大量低品位熱源（通常≤150°C），如低壓蒸汽（100–150°C）。若能將CO?加氫制甲醇的溫度降至≤150°C，則可將這些低品位熱源與CO₂制甲醇過程耦合，顯著節(jié)約能耗。CO₂活化是限制CO₂制甲醇溫度降低的關(guān)鍵步驟之一。近年來，光熱催化在CO₂加氫中受到廣泛關(guān)注，因?yàn)楣饪杉ぐl(fā)電子以活化CO₂的化學(xué)鍵并促進(jìn)加氫反應(yīng)。

我們提出了一種提高In₂O₃光熱低溫CO₂加氫活性的新策略，該策略將In₂O₃與MnCO₃結(jié)合制備In₂O₃-MnCO₃復(fù)合催化劑以促進(jìn)CO₂活化。該催化劑采用簡單的一鍋水熱結(jié)合原位合成方法制備。評估了它們的CO₂加氫轉(zhuǎn)化為甲醇的活性，與單個(gè)組分相比，30In-Mn的甲醇生產(chǎn)率分別是純In₂O₃和MnCO₃的1.7倍和10.4倍。

要點(diǎn)一：采用水熱結(jié)合原位合成的方法成功制備出In₂O₃-MnCO₃催化劑，該催化劑中In₂O₃的O原子占據(jù)MnCO₃的氧空位，從而在In₂O₃-MnCO₃界面處產(chǎn)生產(chǎn)生In-O-Mn Lewis酸堿對，促進(jìn)CO₂的低溫光熱活化。

圖1 In₂O₃-MnCO₃催化劑中In-O-Mn Lewis酸堿對的表征

要點(diǎn)二：光熱效應(yīng)能夠增強(qiáng)Lewis酸堿對的電子轉(zhuǎn)移，從而促進(jìn)促進(jìn)CO₂的活化及其光熱催化效果，實(shí)現(xiàn)了67.5%的甲醇選擇性和13.5%的CO₂轉(zhuǎn)化率。

圖2In₂O₃-MnCO₃催化劑光熱催化CO₂加氫制甲醇的活性

要點(diǎn)三：In-O-Mn Lewis酸堿對吸附活化CO₂后形成COO*中間體，進(jìn)而加氫形成甲醇。

圖3催化劑機(jī)理表征

該研究報(bào)道了一種由In₂O₃與MnCO₃共價(jià)連接構(gòu)成的In₂O