光電化學(xué)（PEC）CO2還原為化學(xué)品或燃料被認(rèn)為是一種可以有效改善人為碳循環(huán)的策略。然而，目前開發(fā)一個(gè)能夠推動(dòng)高效和持久的CO2轉(zhuǎn)化的PEC體系仍然是一項(xiàng)巨大挑戰(zhàn)。
有鑒于此，中科院大連化物所宗旭研究員報(bào)道了碳包覆的三明治狀鈣鈦礦型有機(jī)-無機(jī)雜化光電陰極（(Cs0.15FA0.85)Pb(I0.9Br0.1)3）的制備及其在PEC CO2還原中的應(yīng)用。要點(diǎn)1. 研究人員首次制備了(Cs0.15FA0.85)Pb(I0.9Br0.1)3太陽電池。首先在摻氟氧化錫（FTO）玻璃表面鍍覆NiO作為空穴傳輸層，然后沉積(Cs0.15FA0.85)Pb(I0.9Br0.1)3層作為光吸收層。沉積了一層[6，6]-苯基-c61-丁酸甲酯（PCBM）作為電子傳輸材料，然后沉積了一層超薄的偏亞銅（BCP）作為空穴阻擋層。最后，在BCP的頂部蒸發(fā)一層金層，完成太陽電池的制作。采用上述工藝制備了三明治狀光電陰極，然后進(jìn)行碳封。
要點(diǎn)2. 碳的包裹不僅為鈣鈦礦薄膜提供了保護(hù)，而且還實(shí)現(xiàn)了光生電子的有效電導(dǎo)。當(dāng)用酞菁鈷分子催化劑修飾時(shí)，相對于可逆氫電極，光電陰極的起始電位為0.58 V，在-0.11 V時(shí)，光電陰極的光電流密度為15.5mA/cm?2，而在AM 1.5g照明（100 mW/cm?2）下，在CO2飽和的0.5 m KHCO3中，光電陰極的光電流密度為15.5 mA/cm?2，這代表了目前該領(lǐng)域最先進(jìn)的PEC性能。此外，光電陰極在25 h的連續(xù)反應(yīng)中保持穩(wěn)定。要點(diǎn)3. 通過將光電陰極與非晶硅光陽極串聯(lián)集成，進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了PEC CO2的無偏壓還原，太陽能-CO能量轉(zhuǎn)換效率為3.34%，總太陽能-燃料能量轉(zhuǎn)換效率為3.85%。Hefeng Zhang, et al, Carbon Encapsulation of Organic–Inorganic Hybrid Perovskite toward Efficient and Stable Photo-Electrochemical Carbon Dioxide Reduction, Adv. Energy Mater. 2020DOI: 10.1002/aenm.202002105https://doi.org/10.1002/aenm.202002105
來源：催化計(jì)
