光電化學(PEC)CO2還原為化學品或燃料被認為是一種可以有效改善人為碳循環(huán)的策略。然而,目前開發(fā)一個能夠推動高效和持久的CO2轉(zhuǎn)化的PEC體系仍然是一項巨大挑戰(zhàn)。
有鑒于此,中科院大連化物所宗旭研究員報道了碳包覆的三明治狀鈣鈦礦型有機-無機雜化光電陰極((Cs0.15FA0.85)Pb(I0.9Br0.1)3)的制備及其在PEC CO2還原中的應用。要點1. 研究人員首次制備了(Cs0.15FA0.85)Pb(I0.9Br0.1)3太陽電池。首先在摻氟氧化錫(FTO)玻璃表面鍍覆NiO作為空穴傳輸層,然后沉積(Cs0.15FA0.85)Pb(I0.9Br0.1)3層作為光吸收層。沉積了一層[6,6]-苯基-c61-丁酸甲酯(PCBM)作為電子傳輸材料,然后沉積了一層超薄的偏亞銅(BCP)作為空穴阻擋層。最后,在BCP的頂部蒸發(fā)一層金層,完成太陽電池的制作。采用上述工藝制備了三明治狀光電陰極,然后進行碳封。
要點2. 碳的包裹不僅為鈣鈦礦薄膜提供了保護,而且還實現(xiàn)了光生電子的有效電導。當用酞菁鈷分子催化劑修飾時,相對于可逆氫電極,光電陰極的起始電位為0.58 V,在-0.11 V時,光電陰極的光電流密度為15.5mA/cm?2,而在AM 1.5g照明(100 mW/cm?2)下,在CO2飽和的0.5 m KHCO3中,光電陰極的光電流密度為15.5 mA/cm?2,這代表了目前該領域最先進的PEC性能。此外,光電陰極在25 h的連續(xù)反應中保持穩(wěn)定。要點3. 通過將光電陰極與非晶硅光陽極串聯(lián)集成,進一步實現(xiàn)了PEC CO2的無偏壓還原,太陽能-CO能量轉(zhuǎn)換效率為3.34%,總太陽能-燃料能量轉(zhuǎn)換效率為3.85%。Hefeng Zhang, et al, Carbon Encapsulation of Organic–Inorganic Hybrid Perovskite toward Efficient and Stable Photo-Electrochemical Carbon Dioxide Reduction, Adv. Energy Mater. 2020DOI: 10.1002/aenm.202002105https://doi.org/10.1002/aenm.202002105
來源:催化計