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中科大姚濤：原位同步輻射譜學揭示單原子界面協(xié)同調控二氧化碳電還原機制
▲第一作者：沈心怡
通訊作者：姚濤，曹林林，張煒
通訊單位：中國科學技術大學國家同步輻射實驗室
論文DOI：10.1021/acs.nanolett.0c04291
論文標題：Synergistic modulation at atomically dispersed Fe/Au interface for selective CO2 electroreduction

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近日，國家同步輻射實驗室姚濤教授課題組利用原位同步輻射吸收譜學技術，并結合原位紅外技術，精準解析了Au納米顆粒與單原子Fe界面（Fe1-Au）協(xié)同調控CO2RR的動態(tài)過程。研究成果以“Synergistic modulation at atomically dispersed Fe/Au interface for selective CO2 electroreduction”為題發(fā)表在國際著名期刊《納米快報》（Nano Letters 2021, 21, 686-692）。論文的第一作者為中國科大博士生沈心怡。

背景介紹


利用可再生能源進行二氧化碳電催化還原（CO2RR）得到燃料和增值化學品，被認為是一種實現(xiàn)“碳中和”的有效途徑。然而，由于CO2分子的高穩(wěn)定性和析氫競爭反應的存在，使得設計具有高活性和選擇性催化劑充滿挑戰(zhàn)。Au基材料通常可將CO2還原為CO，但其選擇性較差，過程中常伴隨著析氫反應，通過引入過渡金屬提升性能的Au基雙金屬催化劑逐漸引起關注，然而，對于雙金屬界面處的性能調控機理始終缺乏全面認識?；诖?，通過原位同步輻射技術研究催化劑在CO2RR反應中動態(tài)工作機制，對于設計高效催化劑十分重要。

本文亮點


研究團隊設計了一種將Fe單原子分散于Au納米顆粒上的策略，有效提高了催化劑的CO選擇性。為了深入理解構效關系，研究人員利用原位同步輻射吸收譜和紅外譜技術監(jiān)測Fe1-Au的界面電子以及幾何結構的變化，闡明了反應中電荷由Au向Fe進行轉移，F(xiàn)e1-Au界面相互作用增強，進一步促進CO2活化并增強了*COOH關鍵中間體的吸附，從而顯著提高催化性能，選擇性達96.3%(@-0.65 V vs. RHE)，質量活性高達399 A/g (@-0.9 V vs. RHE)。該工作解析了催化劑幾何和電子結構對催化活性的調控機制，并為今后設計和開發(fā)新型高效催化劑提供了新思路。
  
▲原位研究實驗示意圖

圖文解析


要點1：透射電子顯微鏡和能譜元素分布圖表明通過共還原法制備出的納米顆粒粒徑均一，元素分布均勻，同步輻射X射線吸收譜表明Fe以單原子的形式分布于Au納米顆粒上, 并具有統(tǒng)一的Fe1/Au結構。

▲圖1. (a-b)  Fe1/Au的TEM和HAADF圖像；(c) Fe1/Au納米顆粒XRD圖譜；(d) Fe1/Au納米顆粒的STEM-EDS元素分布圖；(e) Fe1/Au納米顆粒模型圖；(f-g) Fe1/Au納米顆粒的靜態(tài)XAFS譜圖。

要點2：Fe1/Au催化劑具有優(yōu)異的電催化二氧化碳還原活性，-0.65 V電壓下，CO2轉化為CO的法拉第效率（FE）為96.3％，-0.9 V時, 質量活性達399 mA /mg，轉換頻率（TOF）高達11521 h-1。

▲圖2. Fe1/Au的CO2RR性能：（a-b）催化劑將CO2轉化為CO的法拉第效率，（c）單位質量活性，（d）TOF轉化效率，（e）LSV曲線，（f）穩(wěn)定性。

要點3：利用同步輻射原位X射線吸收譜技術，實時監(jiān)測CO2RR工作條件下Fe1/Au催化劑界面電子以及幾何結構的變化，并揭示Fe單原子的配位構型演變。隨著還原電勢的降低，由Au到Fe原子的電子轉移過程增強，F(xiàn)e平均價態(tài)的降低。

▲圖3. (a) 原位 Fe K-edge XANES譜，(b) 基于近邊譜的價態(tài)擬合， (c) 相應的徑向結構函數(shù)，(d) Fe的 EXAFS擬合曲線。

要點4：通過進一步的XANES和EXAFS擬合分析以及原位FT-IR實驗解析結構演化過程：催化劑浸入電解液時界面結構O3-Fe1Au2演變成O2-Fe1Au3，促進CO2活化并增強了*COOH關鍵中間體的吸附，從而進行高效的二氧化碳電還原。

▲圖4. (a) Fe的EXAFS擬合鍵長配位數(shù)變化；(b)FTIR實驗結果；(c) 模擬反應機理。

總結與展望


這項研究成功地利用同步輻射原位X射線譜學和原位紅外光譜技術揭示了反應過程中在Fe1-Au界面處發(fā)生的電子和幾何結構變化，精準解析了Fe單原子修飾的Au NPs催化劑的結構-活性關系，為今后指導設計和優(yōu)化催化劑以實現(xiàn)其高效的催化性能做出了貢獻。

參考文獻


Xinyi Shen et al. Synergistic Modulation at Atomically Dispersed Fe/Au Interface for Selective CO2 Electroreduction. Nano Letters 2021, 21, 686-692.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c04291

課題組主頁：
http://yaotlab.ustc.edu.cn/
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