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含銅一氧化二氮還原酶（N₂OR）是目前已知的唯一一種在細(xì)菌反硝化的最后一步催化溫室氣體N₂O轉(zhuǎn)化為N₂的酶。除了其獨(dú)特的四核活性位點(diǎn)Cu_Z外，它還包含一個(gè)在其他酶（如細(xì)胞色素c氧化酶）中也存在的雙核電子傳遞入口Cu_A。

近期，德國弗賴堡大學(xué)Oliver Einsle課題組報(bào)道了Pseudomonas stutzeri來源的N₂OR酶的Cu_A位點(diǎn)上發(fā)現(xiàn)組氨酸配體能夠通過構(gòu)象翻轉(zhuǎn)與N₂O結(jié)合。

圖片來源：J. Am. Chem. Soc.

圖片來源：J. Am. Chem. Soc.

將His583分別突變成Ala，Asp，Asn，Glu，Gln，Lys，Phe，Tyr和Trp，發(fā)現(xiàn)Cu_Z和Cu_A都在突變體中存在，但是其中只有存在質(zhì)子化側(cè)鏈的突變體（His, Asp, Glu）能夠在生理環(huán)境pH中進(jìn)行電子的轉(zhuǎn)移。

圖片來源：J. Am. Chem. Soc.

該過程的結(jié)果和N₂OR酶中Cu_A位點(diǎn)的質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移機(jī)理實(shí)現(xiàn)了很好的符合。

圖片來源：J. Am. Chem. Soc.

參考文獻(xiàn)：Histidine-Gated Proton-Coupled Electron Transfer to the CuA Site of NitrousOxide Reductase

DOI：10.1021/jacs.0c10057

J. Am. Chem. Soc.

原文作者：Lin Zhang, Eckhard Bill, Peter M. H. Kroneck, and Oliver Einsle*