氨作為一種豐富而廉價的資源，在材料的氮化過程中被廣泛應(yīng)用。目前已有的一些研究表明在氨處理過渡金屬氧化物（TMO）過程中，不僅會形成大量的氧空位（OVs）也有一些N原子摻雜到TMO晶格中。但是，該機(jī)制仍然缺乏基本的理解。因此，深入研究高溫氨處理對催化劑活性位點(diǎn)的認(rèn)知是至關(guān)重要的。近日天津大學(xué)張兵教授團(tuán)隊以WO3為例，深入報道了TMO在氨處理過程中的逐步變化。他們揭示氨分子中的H和N原子可以在WO3中提取O原子以逐步生成H2O，N2，N2O和NO。同時，WO3則分步轉(zhuǎn)化為WO3-x和WN。基于這種機(jī)制，他們設(shè)計了一種通用的低溫氨輔助還原策略以合成不含N摻雜的富氧缺陷TMO。令人興奮的是，由于氧缺陷存在，所制備的富含氧缺陷的藍(lán)色WO3-x多孔納米棒（OBWPN）在CO2光還原制備CH4的反應(yīng)中顯示出很棒的催化性能，CH4產(chǎn)率高達(dá)45.7 ± 1.3 μmol g?1h?1。這項(xiàng)工作不僅提供了氧化物氨處理的基本機(jī)制，也為具有高催化性能的富含OV的TMO的設(shè)計開辟了新的視角。
圖片來源：Chem
亮點(diǎn)解析：
結(jié)合實(shí)驗(yàn)和理論研究揭示OV形成機(jī)制
建立一種通用的低溫氨輔助還原策略，用于在TMO中無N摻雜的創(chuàng)建OV
制備了一種高活性的WO3-X催化劑，在無犧牲劑的光CO2轉(zhuǎn)化制備甲烷的反應(yīng)中具有高活性。
